揭示有机光伏中的结构-性能关系：用于预测功率转换效率的可解释机器学习模型

《IEEE Journal of Photovoltaics》：Uncovering Structure–Performance Relationships in Organic Photovoltaics: Interpretable Machine Learning Model for Predicting the Power Conversion Efficiency

有机光伏材料设计通过XGBoost模型结合密度泛函理论计算实现高效预测，R2达0.918，并利用SHapley分析识别关键分子结构。

　　

摘要：

有机光伏（OPVs）是一种具有前景的光伏技术，但传统上候选分子的设计方法依赖于试错法，这种方法效率低下。然而，机器学习通过从大规模OPV材料数据集中学习，提供了一种基于数据的策略，有助于加速高性能OPV材料的发现和优化。在本研究中，我们使用极端梯度提升（XGBoost）模型，利用从哈佛光伏数据集（HOPV15）中提取的结构特征来预测OPV供体材料的密度泛函理论计算出的功率转换效率（PCE）。为了提高预测性能，我们根据随机森林和XGBoost的平均特征重要性得分，选择了最具信息量的分子特征。我们的XGBoost模型在HOPV15数据集上实现了最先进的预测准确性，其R2值为0.918，RMSE为0.302%，优于以往的方法。通过使用Shapley加性解释（SHapley Additive Explanations），我们识别出了影响PCE的关键Morgan和PubChem子结构，提供了可解释的见解。该框架支持准确且可解释的OPV预测，并为高通量筛选带来了希望。

引言

随着全球能源需求的快速增长，由于低成本生产和结构灵活性，有机光伏（OPVs）已成为传统硅基太阳能电池的有希望的替代品[1]。OPVs使用共轭有机分子作为活性层材料，其功率转换效率（PCE）主要由供体的最高占据分子轨道（HOMO）与受体的最低未占据分子轨道（LUMO）之间的能量差决定[2][3]。PCE可以通过实验装置进行测量，这些装置评估开路电势、短路电流密度和填充因子等参数，但由于制造条件和测量协议的不同，这些方法存在不一致性[4][5]。计算方法，如密度泛函理论（DFT）和Scharber模型（见补充材料第B节，方程S1），可以提供PCE的理论估计，但计算成本较高，且对于复杂的OPV系统来说准确性有限[6][7]。