一项关于二维聚合物C24网络作为锂硫电池高性能锚定材料的理论研究

《Journal of Materials Chemistry A》：A theoretical study of 2D polymeric C24 networks as high-performance anchoring materials for lithium–sulfur batteries

二维C24聚合物网络作为锂硫电池锚定材料，通过第一性原理和AIMD模拟发现其单层和双层均具有半导体特性及热力学稳定性。C24双层对S8和长链LiPSs吸附能力显著增强，抑制穿梭效应，催化活性优于单层。吸附机制与COOP值呈强线性关系，C24网络（尤其双层）能有效抑制体积膨胀，展现出高潜力锂硫电池锚定及催化性能。

　　

锂硫电池被视为有前景的下一代储能系统，具有众多优势；然而，其大规模商业化面临许多挑战。本研究采用第一性原理计算和从头算分子动力学（AIMD）模拟来评估最近报道的二维（2D）聚合物C₂₄网络作为锂硫（Li–S）电池锚定材料的潜力。无论是准六方相（qHP）还是准四方相（qTP）的C₂₄单层和双层，都表现出动力学和热力学稳定性以及半导体特性。C₂₄双层对S₈和锂多硫化物（LiPSs），尤其是长链物种，具有显著的亲和力，有效抑制了溶解和穿梭效应。这种高亲和力得到了电荷转移评估和积分晶体轨道重叠数（COOP）较大正值的支持。吸附能量与COOP值之间的强线性相关性表明COOP是一个有效的键合描述符。C₂₄单层和双层在硫还原反应（SRR）中均表现出良好的催化性能。值得注意的是，C₂₄双层在分解Li₂S方面具有更优异的催化活性。S₈和LiPSs在C₂₄双层中的吸附不会导致显著的体积膨胀。C₂₄网络，特别是双层，表现出卓越的锚定和催化性能，为高性能锂硫电池提供了有希望的潜力。