一种基于层状且高孔隙率聚离子液体的膜，用作可充电锂离子电池的凝胶聚合物电解质

《Journal of Materials Chemistry A》：A layered and highly porous poly-ionic liquid-based membrane as a gel polymer electrolyte for rechargeable lithium-ion batteries

本研究通过优化PDADMATFSI、PVDF-HFP与LiTFSI复合配方，制备出具有层状结构的凝胶电解质膜。其离子电导率达1.48×10?3 S/cm（25℃），升温至65℃增至3.17×10?3 S/cm，机械柔韧，循环600次后容量保持率72.91%，显著提升固态电池性能。

　　

凝胶电解质在固态电池中具有重要意义；在这方面，研究人员使用经过优化的聚合物离子液体混合物（包括聚二烯基二甲基铵双(三氟甲磺酰)酰亚胺（PDADMATFSI）、聚偏二氟乙烯-六氟丙烯（PVDF-HFP）和锂双(三氟甲磺酰)酰亚胺（LiTFSI）盐）制备了锂离子导电凝胶聚合物电解质（GPE）膜。对所得GPE膜的形态和电化学性能进行了系统研究。形态学分析显示，该膜具有明显的层状结构。优化后的膜在25°C时的离子导电率为1.48 × 10^-3 S cm^-1，而在65°C时提升至3.17 × 10^-3 S cm^-1，表明其具有高效的锂离子传输能力。此外，该膜还表现出优异的机械柔韧性、4.8 V的宽电化学稳定窗口以及0.75的锂离子迁移数。当用于Li|GPIL-3|LiFePO4半电池配置时，该膜在0.1C电流下可实现127.09 mAh g^-1的初始放电容量，并在第五循环后提升至155.75 mAh g^-1；在1C电流下，600次循环后的容量保持率为72.91%，显示出其良好的倍率性能和循环稳定性。GPE膜中的离子传输主要发生在非晶区域，其中可移动的Li+阳离子与聚合物主链上的电负原子配位，从而在过渡配位位点之间逐步迁移，实现高效导电。膜的层状结构也对离子传输起到关键作用。值得注意的是，该膜在室温下的离子导电率超过了以往报道的基于PDADMA的GPE系统的数值。这些发现凸显了优化后的GPE组合物在高性能锂离子电池中的应用潜力。