N(2D) + CH3CCH 和 N(2D) + CH3CN 反应的气相动力学研究

《Physical Chemistry Chemical Physics》：A gas-phase kinetic study of the N(2D) + CH3CCH and N(2D) + CH3CN reactions

行星大气中N(2D)原子与CH3CCH、CH3CN的反应动力学研究表明，该低温反应（50-296K）速率常数显著高于现有光化学模型估计值，且温度依赖性小。数值模拟显示N(2D)+CH3CN反应对泰坦大气氰基甲胺形成贡献显著。

　　

含有分子氮作为主要成分的行星大气的化学性质受到原子氮反应的强烈影响。尽管氮原子在基态（N⁴S）下对大多数稳定分子几乎不具反应性，但电子激发态下的氮原子（N²D）则具有较高的反应性，可能在诸如土卫六（Titan）这样的行星大气中参与腈类及其他含氮有机分子的生成过程。然而，在适当的低温范围内，针对N²D反应的动力学研究却相对较少。本文报告了一项实验研究结果，该研究使用超声速流动反应器在50 K至296 K的温度范围内，探讨了N²D + 甲基乙炔（CH₃CCH）和N²D + 乙腈（CH₃CN）的反应过程。N²D原子是通过C³P + NO反应间接生成的，随后通过真空紫外波长区域的激光诱导荧光技术对其进行检测。实验测得的反应速率常数显著高于现有光化学模型中的估算值，并且随温度的变化幅度较小。这些新的速率常数被纳入土卫六大气的1D离子-中性耦合模型中，以评估它们对模拟物种丰度的影响。此外，通过结合近期实验和理论研究的结果，对这两种反应的整体描述得到了改进。模拟结果显示，虽然N²D + CH₃CCH反应对土卫六大气化学的影响较为有限，但N²D + CH₃CN反应可能导致氰甲胺（HNCHCN）在上层大气中形成相对较高的丰度。