通过铁电效应切换和平面应变来解析Fe锚定的CuInP2S6单层材料中电催化活性的调控机制

《Physical Chemistry Chemical Physics》：Deciphering the regulatory mechanism of electrocatalytic activity in an Fe-anchored CuInP2S6 monolayer via ferroelectric switching and in-plane strain

单原子催化剂（SACs）通过铁电材料极化方向切换调控局域电荷分布，结合平面应变协同优化电子结构，显著提升对氢氧析出反应（HER/OER）的选择性和活性。首次系统揭示Fe-anchored CuInP2S6的极化调控机制与应变协同效应，为多功能高效SACs设计提供新路径。

　　

单原子催化剂（SACs）因其极高的原子利用率和可调的电子结构而受到了广泛关注。然而，精确控制其催化活性和选择性仍然是一个重大挑战，这影响了催化效率。与此同时，二维（2D）材料的发展为优化SACs的催化效率提供了新的机会，尤其是二维铁电材料。这些材料具有内在的极化特性，并且在外加电场的作用下可以切换到双稳态，为调节SACs的局部电子结构提供了新的思路。在这项研究中，我们基于第一性原理计算，系统地研究了铁（Fe）锚定的二维铁电CuInP₂S₆（Fe-锚定CIPS）作为双功能电催化剂在氢进化反应（HER）和氧进化反应（OER）中的活性调节机制。我们的发现表明，铁电层中极化方向的切换可以显著改变Fe及其吸附物周围的局部电荷分布。通过分析吸附能量机制和d带中心，可以观察到极化状态的切换能够实现不同的催化选择性。更重要的是，面内应变可以作为一种独立且有效的调节工具，持续调整CIPS的铁电性质，从而协同影响电子分布并进一步优化催化活性。这项研究表明，二维铁电基底为SACs提供了更丰富和稳定的调节手段，为设计高效多功能SACs提供了一个新的平台和研究方向。