北太平洋贫营养海域海水柱中钚的分布与来源

《Marine Pollution Bulletin》：Distribution and source of plutonium in seawater columns of the oligotrophic region in the North Pacific

本研究在北太平洋中央模态水（NPCMW）形成区分析三个海水柱的钚-239+240活度、钚-240/239原子比及库存。结果显示，活度（0.62–18.80 mBq/m3）和库存（0.95–3.98 Bq/m2）均低于北大西洋边缘海和开放海域。原子比（平均0.19）略高于全球 fallout（0.176），经混合同位素模型估算，太平洋证明场（PPG）贡献仅0.00–33.71%，显著低于其他北太平洋区域。表明Kuroshio Current未显著输送大量PPG-Pu至NPCMW区，钚主要源自全球 fallout。

　　这项研究聚焦于北太平洋中心模态水（NPCMW）形成区域的寡营养海域中钚（Pu）的分布及其来源。研究团队采集了三个海水柱样本，并对其中的钚-239和钚-240（统称为Pu-239+240）的活动性进行了分析，同时计算了Pu的总量。结果显示，这些海水柱中的Pu-239+240活动性范围为0.62 ± 0.04至18.80 ± 1.88 mBq/m3，平均值为4.87 ± 0.41 mBq/m3。这些数值低于北太平洋边缘海和开阔海域中观测到的Pu-239+240活动性，表明NPCMW区域的Pu来源可能有所不同。

在Pu的同位素比例方面，研究团队还分析了Pu-240与Pu-239的原子比，结果为0.18 ± 0.02至0.22 ± 0.02，平均值为0.19 ± 0.01。这一比例略高于全球核试验所产生的Pu的原子比（0.176 ± 0.014），说明该区域的Pu可能受到太平洋试验场（PPG）的影响。PPG是核武器试验的主要区域之一，其Pu的原子比通常较高，这与研究中发现的Pu-240/Pu-239原子比相吻合。然而，PPG来源的Pu在NPCMW区域的占比仅为0.00 ± 0.60%至33.71 ± 4.08%，平均为8.34 ± 1.00%。这个比例明显低于北太平洋其他地区的PPG-Pu占比，表明PPG的Pu并未大量输送到NPCMW区域，而主要来源于全球核试验的 fallout。

研究进一步指出，北太平洋的环流模式在Pu的传输过程中起到了关键作用。例如，北赤道流和黑潮延伸流将PPG的Pu输送到北太平洋，随后通过黑潮、北太平洋流以及阿拉斯加流等途径，将Pu输送至白令海。在白令海的海水样本中，Pu-240/Pu-239原子比达到了0.224，这表明PPG的Pu通过这些海洋环流路径逐渐扩散至更远的海域。此外，PPG的Pu还通过民答那峨海流和印尼贯穿流进入印度洋，并通过表层环流系统进一步扩散。这种传输路径使得PPG的Pu在印度洋的海水样本中占比达到20%至46%。

在北太平洋边缘海，如辽东湾和渤海海峡，Pu-240/Pu-239原子比分别为0.185和0.225，这表明PPG的Pu已部分到达渤海海峡，但其传输到辽东湾的量相对较少。这些差异可能与海洋环流的强度、水体的混合程度以及悬浮颗粒的密度等因素有关。而在寡营养海域，如北太平洋亚热带环流（NPSG），由于硝酸盐和磷酸盐的严重缺乏，初级生产力较低，悬浮颗粒的密度也较低，这使得Pu的沉降过程受到限制，进而影响其在该区域的分布模式。

NPSG作为全球最大的寡营养海域之一，其海水柱中Pu的分布特征对于理解Pu在热带地区的传输路径具有重要意义。NPCMW作为NPSG的一部分，其形成区域位于北太平洋中心盆地，海水在该区域的分布呈现特定的模式。NPCMW的海水首先沿北太平洋流向东扩散，然后向南流动，最终向西扩散，这一过程使得Pu能够被输送到热带海域。因此，NPCMW区域的Pu特征在很大程度上决定了Pu在热带海域的浓度。

然而，目前关于NPCMW区域Pu的分布和来源的研究仍然较为有限，这限制了对北太平洋Pu传输路径的全面理解。为此，本研究对NPCMW区域的海水柱进行了详细的Pu-239+240活动性和Pu-240/Pu-239原子比分析，以期为该区域的Pu分布和来源提供新的数据支持。研究结果表明，NPCMW区域的Pu主要来源于全球 fallout，而非PPG的直接传输。这与之前在边缘海和开阔海域中Pu的来源存在明显差异，也说明了海洋环流在Pu传输过程中的重要作用。

此外，研究还强调了Pu在海洋环境中的潜在影响。由于Pu具有放射性，其在海洋中的存在可能对生态系统和人类健康构成威胁。特别是日本政府持续向海洋排放福岛核废水，这一行为引发了公众对Pu在海洋中扩散的广泛关注。因此，了解Pu在不同海域的分布特征和传输机制，对于评估其环境影响具有重要意义。

在研究方法上，团队采用了一系列先进的技术手段，包括化学分离和纯化过程，以确保Pu同位素的准确测定。这些方法能够有效去除海水中的干扰物质，从而提高Pu同位素的检测精度。同时，研究还利用了混合模型，以分析不同来源Pu在NPCMW区域的贡献比例。混合模型能够帮助科学家识别Pu的来源，并评估其在不同区域的分布特征。

研究团队还指出，Pu在海洋中的沉降过程主要依赖于悬浮颗粒的沉降。在寡营养海域，由于悬浮颗粒的密度较低，Pu的沉降速率相对较慢，这可能导致Pu在水体中的分布呈现不同的模式。而在边缘海和开阔海域，悬浮颗粒的密度较高，Pu的沉降过程更为迅速，这可能解释了为什么这些区域的Pu浓度相对较高。

在研究过程中，团队采集了三个海水柱样本，并对其进行了详细的分析。这些样本的采集地点位于NPCMW形成区域，采集时间为2023年6月。海水样本在采集后被储存于预清洁的塑料容器中，并在黑暗环境中保存，以防止Pu的衰变和污染。为了防止海水中的有机物质和金属离子对Pu测定造成干扰，团队在采集后向未过滤的海水样本中添加了浓硝酸，以将海水的pH值调整至约2。

研究还提到，Pu的分布特征可能受到多种因素的影响，包括海洋环流、悬浮颗粒的密度、水体的混合程度以及化学过程等。这些因素共同作用，决定了Pu在不同海域的浓度和分布模式。例如，在边缘海和开阔海域，Pu的浓度较高，这可能与这些区域较高的悬浮颗粒密度和较强的水体混合有关。而在寡营养海域，Pu的浓度较低，这可能与悬浮颗粒的密度较低和水体的混合程度较弱有关。

总体而言，这项研究通过对NPCMW区域的Pu-239+240活动性和Pu-240/Pu-239原子比的分析，揭示了Pu在该区域的分布特征及其来源。研究结果表明，尽管PPG的Pu在某些区域有显著贡献，但其在NPCMW区域的占比相对较低，主要来源于全球 fallout。这为理解Pu在北太平洋的传输路径提供了新的视角，并有助于评估其对海洋环境的潜在影响。

在实际应用中，这些研究结果对于制定环境保护政策和评估核废水排放的影响具有重要意义。通过了解Pu在不同海域的分布特征，可以更好地预测其在海洋中的扩散路径，并采取相应的措施减少其对环境的潜在危害。此外，这些数据还可以为未来的研究提供参考，帮助科学家进一步探索Pu在海洋环境中的行为及其对生态系统的影响。

研究团队在研究过程中采用了多种方法，包括化学分离、纯化、混合模型分析以及数据处理等，以确保研究结果的准确性和可靠性。这些方法的应用不仅提高了Pu同位素的检测精度，还为Pu来源的识别提供了有力的支持。同时，研究还强调了数据处理的重要性，通过合理的数据处理方法，可以更清晰地揭示Pu的分布特征及其来源。

研究还提到，Pu的分布特征可能受到不同时间尺度的影响。例如，在短期变化中，Pu的同位素比例可能保持相对稳定，而在长期变化中，Pu的分布可能受到海洋环流和化学过程的显著影响。因此，了解Pu在不同时间尺度上的变化对于评估其在海洋中的长期影响具有重要意义。

此外，研究还指出了Pu在海洋环境中的潜在影响，特别是对生态系统和人类健康的威胁。由于Pu具有放射性，其在海洋中的存在可能对海洋生物产生毒害作用，并通过食物链影响人类健康。因此，了解Pu在海洋中的分布特征，对于评估其环境影响具有重要意义。

在研究过程中，团队还对Pu的传输路径进行了详细分析。通过追踪Pu的同位素比例，可以确定其来源，并评估其在不同海域的传输路径。例如，在北太平洋，PPG的Pu通过北赤道流和黑潮延伸流被输送到NPCMW区域，随后通过黑潮、北太平洋流以及阿拉斯加流等途径，被输送到白令海。在白令海的海水样本中，Pu-240/Pu-239原子比达到了0.224，这表明PPG的Pu通过这些海洋环流路径逐渐扩散至更远的海域。

研究还提到，Pu的传输路径可能受到不同环境因素的影响。例如，在某些区域，Pu的传输可能受到海洋环流的限制，而在其他区域，Pu的传输可能受到悬浮颗粒的密度和化学过程的促进。因此，了解Pu的传输路径及其影响因素，对于评估其在海洋中的分布特征具有重要意义。

在研究过程中，团队还对Pu的来源进行了详细分析。通过比较不同区域的Pu-240/Pu-239原子比，可以确定Pu的主要来源。例如，在边缘海和开阔海域，Pu的主要来源可能是全球 fallout，而在某些特定区域，Pu的来源可能受到PPG的影响。这种差异可能与海洋环流、悬浮颗粒的密度以及化学过程等因素有关。

总体而言，这项研究为理解Pu在北太平洋的分布特征及其来源提供了新的数据支持，并揭示了Pu在不同海域的传输路径。研究结果表明，尽管PPG的Pu在某些区域有显著贡献，但其在NPCMW区域的占比相对较低，主要来源于全球 fallout。这为评估Pu在海洋环境中的潜在影响提供了重要的依据，并有助于制定相应的环境保护措施。

此外，研究还强调了Pu在海洋环境中的重要性。Pu作为放射性物质，其在海洋中的存在可能对生态系统和人类健康构成威胁。因此，了解Pu的分布特征及其来源，对于评估其环境影响具有重要意义。通过这项研究，科学家们可以更好地理解Pu在海洋中的行为，并为未来的环境监测和研究提供参考。

在研究过程中，团队还对Pu的传输路径进行了详细分析，这有助于科学家们更准确地预测Pu在海洋中的扩散情况。通过追踪Pu的同位素比例，可以确定其来源，并评估其在不同海域的传输路径。例如，在北太平洋，PPG的Pu通过北赤道流和黑潮延伸流被输送到NPCMW区域，随后通过黑潮、北太平洋流以及阿拉斯加流等途径，被输送到白令海。在白令海的海水样本中，Pu-240/Pu-239原子比达到了0.224，这表明PPG的Pu通过这些海洋环流路径逐渐扩散至更远的海域。

研究还提到，Pu的传输路径可能受到不同环境因素的影响。例如，在某些区域，Pu的传输可能受到海洋环流的限制，而在其他区域，Pu的传输可能受到悬浮颗粒的密度和化学过程的促进。因此，了解Pu的传输路径及其影响因素，对于评估其在海洋中的分布特征具有重要意义。

在研究过程中，团队还对Pu的来源进行了详细分析。通过比较不同区域的Pu-240/Pu-239原子比，可以确定Pu的主要来源。例如，在边缘海和开阔海域，Pu的主要来源可能是全球 fallout，而在某些特定区域，Pu的来源可能受到PPG的影响。这种差异可能与海洋环流、悬浮颗粒的密度以及化学过程等因素有关。

这项研究不仅为Pu在北太平洋的分布提供了新的数据支持，还揭示了Pu在不同海域的传输路径。通过这些研究结果，科学家们可以更好地理解Pu在海洋环境中的行为，并为未来的环境监测和研究提供参考。同时，研究还强调了Pu在海洋环境中的重要性，特别是在核废水排放的背景下，了解Pu的分布特征对于评估其对环境的潜在影响具有重要意义。