基于第一性原理、SCAPS-1D和机器学习框架的CsAgBiBr?钙钛矿太阳能电池集成设计，用于物联网应用

《Materials Science and Engineering: B》：Integrated First-Principles, SCAPS-1D, and ML Framework for Engineering CsAgBiBr? based Perovskite Solar Cell for IoT-Integrated Applications

双卤化物钙钛矿太阳能电池研究：通过第一性原理计算验证Cs?AgBiBr?的电子结构稳定性，结合SCAPS-1D模拟优化多层传输结构（TiO?/PCBM/SnO?电子传输层，Cu?O/NiO/Spiro-MeOTAD空穴传输层），实现27.78%功率转换效率，并利用机器学习分析温湿度对器件稳定性的影响，为物联网设备提供室内低光环境适用的非毒化光伏解决方案。

　　近年来，随着对可持续和无铅光伏材料的不断探索，卤化物双钙钛矿因其优异的性能和环保特性，逐渐成为传统铅基吸收层的有力替代。本文提出了一种基于Cs?AgBiBr?的新型钙钛矿太阳能电池（PSC）结构，旨在提升其稳定性、效率，并特别适用于物联网（IoT）设备。该结构融合了多层电子传输堆叠（TiO?/PCBM/SnO?）与混合空穴传输配置（Cu?O/NiO/Spiro-MeOTAD），从而实现高效的载流子提取和减少界面复合。这些设计策略不仅增强了器件的性能，也为在复杂环境中应用钙钛矿太阳能电池提供了新的思路。

Cs?AgBiBr?作为一种无铅双钙钛矿材料，具有显著的环境友好性和优异的热稳定性与环境适应性。它的晶体结构具备一定的缺陷容忍性，使得其在实际应用中更不易受到外界因素的干扰。此外，Cs?AgBiBr?的带隙可以通过化学成分调控，使其适用于不同的光照条件，包括传统的太阳光和室内照明。这一特性使得Cs?AgBiBr?在满足高效率的同时，也具备了对人工光源的良好匹配能力，从而成为室内IoT设备能源供应的理想选择。

为了进一步验证Cs?AgBiBr?的性能，研究团队采用了第一性原理的密度泛函理论（DFT）计算方法，系统分析了其电子、振动、谐波以及光学特性。这些计算结果表明，Cs?AgBiBr?在光吸收、载流子迁移和热稳定性方面表现出色，能够有效满足光伏器件的基本需求。同时，通过SCAPS-1D模拟工具，研究人员对不同电子传输层（如PCBM、SnO?、TiO?）和空穴传输层（如Cu?O、NiO、Spiro-MeOTAD）的组合进行了优化，使得器件在标准AM 1.5G光照条件下实现了高达27.78%的光电转换效率（PCE）、1.71 V的开路电压（Voc）、23.33 mA/cm2的短路电流（Jsc）以及76.24%的填充因子（FF）。这些数值不仅表明了该材料在光伏领域的潜力，也展示了其在实际应用中的可靠性。

除了对材料本身的分析，研究团队还引入了机器学习（ML）方法，对温度和相对湿度等环境因素对器件稳定性与效率的影响进行了系统研究。这一方法能够预测在不同环境条件下器件的长期性能，为实际应用提供数据支持。通过ML模型的分析，研究人员发现，相对湿度和温度的协同作用对器件的性能有显著影响，尤其是在室内环境中，由于光照强度较低且环境条件复杂，器件的稳定性与效率更需要科学的优化策略。

在物联网设备的应用背景下，该材料的低功耗特性尤为重要。IoT设备通常运行在室内或低光照条件下，因此需要一种能够稳定供能的光伏材料。Cs?AgBiBr?具备良好的可见光吸收能力，能够有效利用室内照明，包括LED和荧光灯等光源。这一特性使得其在低光照条件下依然能够保持较高的光电转换效率，从而满足IoT设备对能量供应的需求。此外，该材料的热稳定性和抗湿性也为长期运行提供了保障，使得其在实际应用中更加可靠。

为了更直观地展示该结构的设计原理，图1(a)提供了基于标准AM 1.5G光照条件的PSC结构示意图。该结构通过精心设计的功能层，优化了光吸收、载流子传输以及界面复合抑制。其中，Cs?AgBiBr?作为核心吸收层，承担着光能转换的主要任务。多层电子传输结构（如TiO?/PCBM/SnO?）被引入，以提升电子提取效率，减少电子在传输过程中的损失。同时，混合空穴传输结构（如Cu?O、NiO、Spiro-MeOTAD）被采用，以确保空穴的高效提取和器件的稳定性。这种多层设计不仅提升了器件的整体性能，也增强了其在复杂环境中的适应能力。

图1(b)展示了Cs?AgBiBr?的晶体结构，揭示了Ag、Bi和Br离子在双钙钛矿晶格中的有序排列。这种结构的稳定性与对称性是其优异光电器件性能的关键因素，包括合适的带隙、高吸收系数以及对环境降解的强抗性。这些特性使得Cs?AgBiBr?成为一种极具吸引力的无铅替代材料，能够满足多种应用场景的需求。

为了全面评估该材料的性能，研究团队采用了一种系统的研究方法，即结合DFT分析、SCAPS-1D模拟、机器学习建模以及物联网应用评估。这种多维度的评估框架不仅从材料的本征特性出发，还进一步优化了器件结构，并预测了其在实际操作条件下的性能表现。通过这种方法，研究团队能够更好地理解Cs?AgBiBr?在不同光照和环境条件下的行为，从而为其在物联网设备中的应用提供科学依据。

在室内光伏应用方面，研究团队特别关注了入射光的透射率，即室内照明通过玻璃或窗户等屏障后到达器件的光量。他们发现，光的透射率直接影响器件的载流子生成与分离效率，从而影响其电压、电流和整体性能。通过SCAPS-1D模拟和机器学习建模，研究人员能够准确预测不同透射率条件下器件的性能变化，为实际应用提供优化策略。这些优化策略不仅提升了器件的效率，也增强了其在复杂环境中的适应能力。

此外，研究团队还对Cs?AgBiBr?的稳定性进行了系统评估。他们发现，该材料在高温和高湿度环境下依然能够保持良好的性能，这与其独特的晶体结构和化学成分密切相关。这种稳定性不仅有助于提升器件的使用寿命，也为其在长期运行中的可靠性提供了保障。结合SCAPS-1D模拟和机器学习分析，研究团队能够更全面地评估该材料在不同环境条件下的性能表现，从而为其在实际应用中的推广提供数据支持。

在实际应用中，Cs?AgBiBr?的低功耗特性尤为关键。IoT设备通常需要低能耗、长寿命的能源供应方案，而Cs?AgBiBr?在这一方面表现出色。其高效的光吸收能力使得即使在低光照条件下，也能为IoT设备提供足够的能量支持。此外，该材料的热稳定性和抗湿性也使其能够在复杂的环境条件下稳定运行，从而满足物联网设备对能源供应的多样化需求。

综上所述，本文通过第一性原理计算、SCAPS-1D模拟、机器学习建模以及物联网应用评估，系统研究了Cs?AgBiBr?的性能和稳定性。研究结果表明，该材料不仅具备优异的光吸收能力，还具有良好的热稳定性和抗湿性，使其成为一种理想的无铅钙钛矿吸收层材料。同时，通过多层电子传输结构和混合空穴传输配置的优化，该器件在标准光照条件下实现了较高的光电转换效率，为实际应用提供了可靠的技术支持。在室内光照条件下，该材料的性能依然保持良好，能够有效满足IoT设备对能源供应的需求。因此，本文提出的Cs?AgBiBr?基太阳能电池结构为下一代无铅、高效、稳定的光伏技术提供了新的发展方向。