基于MIP辅助的电化学传感技术用于微/纳米塑料（聚苯乙烯）的环境监测

《Sensors and Actuators B: Chemical》：MIP-Assisted Electrochemical Sensing of Micro/Nano-Microplastic (Polystyrene) for Environmental Surveillance

基于聚邻苯二胺分子印迹的微纳米塑料电化学检测方法研究，通过电聚合制备MIPs@PoPD/SPCE传感器，成功实现对100-500 nm PS颗粒的宽量程（4.2×10-9-2.1×10-4g/L）检测，检测限达ppb级，灵敏度高，11分钟完成检测，并验证了在湖水样本中的POC应用潜力。

　　

贾斯汀·桑切斯-阿尔米罗拉（Justin Sanchez-Almirola）| 莱利·奥尔（Riley Orr）| 穆巴拉克·穆贾瓦尔（Mubarak Mujawar）| 贾斯米娜·卡萨尔斯-特雷（Jasmina Casals-Terré）| 德米特里·V·沃罗宁（Dmitri V. Voronine）| 阿吉特·考希克（Ajeet Kaushik）

美国佛罗里达理工大学化学系纳米生物技术实验室，莱克兰

摘要

这项由美国专利支持的研究展示了一种基于分子印迹聚合物（MIPs）的传感方法，用于检测微塑料/纳米塑料（M/N-Ps）。这些污染物对人体健康具有严重危害，即使暴露量很小也是如此。因此，在低浓度下选择性和准确地检测这些微塑料/纳米塑料对于环境监测应用来说至关重要。通过将邻苯二胺（o-phenylenediamine, PoPD）电聚合到丝网印刷碳电极（SPCE）表面，并以纳米级聚苯乙烯（nPS，直径分别为100纳米和500纳米）作为目标污染物，制备了这种MIPs。利用电化学和拉曼光谱技术验证了MIPs@PoPD/SPCE传感平台的逐步制备过程。通过多种电化学方法评估了所开发的MIPs@PoPD/SPCE传感性能，测试对象包括不同浓度的nPS。计时电流法（chronoamperometry）研究结果表明，MIPs@PoPD/SPCE电极对nPS的检测范围广泛（4.2 ×10^-9至2.1 ×10^-4克/升），检测限极低（亚ppb级别），操作时间合理（11分钟），且灵敏度高。在实验室环境中，使用微型电化学电位计（MEP）对从湖泊中采集的样品进行了检测。由此可见，所开发传感器的即时检测（POC）能力对于环境监测应用具有重要意义。

章节摘录

引言

自20世纪初商业化以来，由于塑料具有多功能性、耐用性、可扩展性和经济性，几乎所有行业和产品都离不开塑料。塑料产品的需求量巨大，2023年的市场价值估计超过了7000亿美元。然而，塑料在其生命周期内及之后的管理需要更加重视，因为它们的降解会带来严重问题。

材料

本研究中使用的所有化学品均购自Sigma–Aldrich公司（美国密苏里州圣路易斯）。用于聚合的溶液由去离子水、直径分别为100纳米和500纳米的聚苯乙烯颗粒以及邻苯二胺（oPD）组成。洗脱过程使用等量的水和甲醇混合液。所有电化学实验和表征工作均在该溶液中完成。

结果与讨论

系统地对所提出的MIP@PoPD@SPCE传感芯片进行了表征，并最终用于检测直径为100纳米和500纳米的nPS。在检测过程中，我们使用不同浓度的nPS（用去离子水制备）进行处理10分钟，然后在电解质（通常为PSB）存在下进行电化学检测。将观察到的信号与MIP@PoPD@SPCE系统的信号进行比较。

结论与未来工作

总之，本研究成功制备了基于PoPD的MIP，可用于检测人工样品中的100纳米和500纳米大小的nPS。通过多种电化学技术系统地探索了传感器的制备和nPS的检测方法。拉曼光谱进一步验证了传感器的制备过程以及相关表面变化，证实了这种新型传感器具有高灵敏度和选择性。

作者贡献声明

贾斯米娜·卡萨尔斯-特雷（Jasmina Casals-Terré）：撰写、审稿与编辑、验证、监督、方法学设计。 穆巴拉克·穆贾瓦尔（Mubarak Mujawar）：撰写、审稿与编辑、监督、资源提供、方法学设计。 阿吉特·考希克（Ajeet Kaushik）：数据可视化、监督、资源提供、方法学设计、研究实施、资金筹措、数据分析、概念构思。 德米特里·V·沃罗宁（Dmitri V. Voronine）：撰写、审稿与编辑、数据可视化、资源提供、方法学设计、研究实施。 莱利·奥尔（Riley Orr）：资源提供、方法学设计、数据分析、数据管理。

利益冲突声明

作者们未声明任何利益冲突。

致谢

作者感谢各自机构提供的支持和设施。AK感谢佛罗里达理工大学提供的资助（资助编号：AW-2000022、GR-23SUMR-AK和GR-24SUMR-AK）。AK还感谢PalmSens提供的电极和实验支持材料。阿吉特·考希克感谢美国国务院和富布赖特外国奖学金委员会提供的富布赖特专家计划资助。

贾斯汀·桑切斯-阿尔米罗拉（Justin Sanchez-Almirola） 贾斯汀·桑切斯-阿尔米罗拉是佛罗里达理工大学的机械工程专业的学生。他在跨学科研究和项目中拥有丰富经验，特别是在传感器和生物医学系统领域。他致力于探索新技术，以开发出经济实惠且可靠的传感器，用于早期检测神经退行性疾病。同时，他也积极支持研究和STEM教育事业。