利用两种新型酰胺功能化的Cu-MOFs高效分离甲醇到烯烃的产品

《RARE METALS》：Efficient separation of methanol-to-olefins products with two novel amide-functionalized Cu-MOFs

乙烯/丙烯高效分离新策略及MOF材料设计

　　

摘要

乙烯（C₂H₄）和丙烯（C₃H₆）是甲醇制烯烃（MTO）工艺的关键产物，属于重要的化学原料。然而，由于它们的物理化学性质相似，分离和纯化C₃H₆/C₂H₄混合物仍然具有很高的挑战性。通过使用N,N′-双(3,5-二羧基苯基)草酰胺（H₄BDPO）与4,4′-联吡啶（bpy）或二(吡啶-4-基)胺（dpa）这两种不同的配体策略，分别合成了两种新型酰胺功能化的金属有机框架（MOFs）：[Cu₆(BDPO)₃(bpy)₂(H₂O)]·x（NJTU-Bai85，NJTU-Bai代表南京工业大学Bai的研究小组）和[Cu₆(BDPO)₃(dpa)₂(H₂O)]·x（NJTU-Bai86）。这两种MOFs在298 K和1 bar压力下具有较高的C₃H₆吸附容量（分别为181和191 cm³ g^?1），并且在较高温度下仍表现出优异的C₃H₆/C₂H₄选择性（分别为9.5和9.2）。此外，动态突破实验表明，C₃H₆/C₂H₄混合物（比例分别为50/50、20/50和10/90）可以一步有效分离，并且在298 K下获得纯度≥99.5%的聚合级乙烯，产率分别高达137 L kg^?1和133 L kg^?1。值得注意的是，装填有这些MOFs的分离柱对C₂H₄和C₃H₆的保留时间有显著差异，这凸显了它们在工业气体分离应用中的潜力。

图形摘要

乙烯（C₂H₄）和丙烯（C₃H₆）是甲醇制烯烃（MTO）工艺的关键产物，属于重要的化学原料。然而，由于它们的物理化学性质相似，分离和纯化C₃H₆/C₂H₄混合物仍然具有很高的挑战性。通过使用N,N′-双(3,5-二羧基苯基)草酰胺（H₄BDPO）与4,4′-联吡啶（bpy）或二(吡啶-4-基)胺（dpa）这两种不同的配体策略，分别合成了两种新型酰胺功能化的金属有机框架（MOFs）：[Cu₆(BDPO)₃(bpy)₂(H₂O)]·x（NJTU-Bai85，NJTU-Bai代表南京工业大学Bai的研究小组）和[Cu₆(BDPO)₃(dpa)₂(H₂O)]·x（NJTU-Bai86）。这两种MOFs在298 K和1 bar压力下具有较高的C₃H₆吸附容量（分别为181和191 cm³ g^?1），并且在较高温度下仍表现出优异的C₃H₆/C₂H₄选择性（分别为9.5和9.2）。此外，动态突破实验表明，C₃H₆/C₂H₄混合物（比例分别为50/50、20/50和10/90）可以一步有效分离，并且在298 K下获得纯度≥99.5%的聚合级乙烯，产率分别高达137 L kg^?1和133 L kg^?1。值得注意的是，装填有这些MOFs的分离柱对C₂H₄和C₃H₆的保留时间有显著差异，这凸显了它们在工业气体分离应用中的潜力。

图形摘要