综述：用于二氧化碳还原生成C2+产物的电催化描述符

《ACS Applied Energy Materials》：Descriptors of Electrocatalysis for CO2 Reduction to C2+ Products Formation

二氧化碳电还原（CO2RR）催化剂设计面临选择性提升挑战，材料描述符（结构、电子、热力学）揭示多因素关联，机器学习加速预测与逆向设计，协同优化推动高效、选择性CO2RR发展。

　　

将二氧化碳（CO?）电化学还原为多碳产物（C??）在可再生燃料和化学品生产方面具有巨大潜力。然而，一个主要挑战在于设计能够选择性促进碳-碳键形成同时抑制其他竞争反应的催化剂。为了解决这个问题，研究人员越来越多地依赖材料描述符——这些定量属性将催化剂结构与其性能联系起来，从而合理解释反应趋势并简化计算筛选过程。这些描述符涵盖了结构（如配位环境、几何限制）、电子（如氧化态、d带中心、Bader电荷）和热力学（如CO?和C-C中间体的结合能）等方面，每个方面都能为CO?电化学还原过程中的催化行为提供见解。由于描述符之间存在复杂的关系，几乎不可能找到一个单一的最佳描述符来预测CO?还原产物的选择性。作为这些基于物理方法的一种补充，机器学习（ML）已成为一种变革性工具，能够快速预测大量材料体系中的关键性质。基于密度泛函理论（DFT）或实验数据训练的ML模型可以揭示隐藏的相关性。此外，还可以利用逆向设计技术生成特定的催化剂结构，这大大加快了发现新催化剂的速度，远超传统的试错方法。基于描述符的框架与数据驱动算法之间的协同作用正在重塑催化剂设计，为高效、选择性和可扩展的CO?电化学还原技术铺平了道路。展望未来，将机器学习与动态操作描述符和实时实验相结合将进一步完善智能催化剂优化的流程。