观察并抑制MoS2中的金属化现象以实现近乎理想的自旋过滤效果

《ACS Applied Materials & Interfaces》：Observing and Suppressing Metallization in MoS2 for Near-Ideal Spin Filtering

双二维过渡金属二硫属化物（TMDCs）与铁磁体界面结合可实现自旋过滤，但MoS?存在界面金属化问题，导致磁阻远低于理论值。通过无中断接触沉积（UCD）技术制备Co/MoS?/Co磁隧道结，发现界面金属化使磁阻抑制显著。插入2原子层MoS?作为间隔层可分离金属化界面与 pristine MoS?层，使磁阻恢复至-170.2%。温度依赖性分析表明，低温下以自旋注入为主，高温下缺陷辅助隧道效应占主导，二者协同实现全温区稳定高磁阻。该结构为2D材料在磁存储与逻辑器件中的应用奠定基础。

　　二维过渡金属二硫化物（TMDCs）在与铁磁材料接触时，其能带结构与少数自旋通道具有良好的匹配性，使其成为少数自旋过滤器的理想候选材料。然而，界面杂化效应导致MoS?中出现金属态，这些金属态显著降低了自旋传输效率，使得实验结果远低于理论预期。本文通过一种无污染的制备工艺，首次清晰地观察到了Co/MoS?界面的金属化现象，并探讨了其对自旋传输性能的影响。研究团队提出了一种策略，通过在MoS?层中插入两层原子厚度的绝缘层，有效削弱了界面杂化效应，从而恢复了MoS?的自旋过滤能力。实验结果表明，该结构实现了高达?170.2%的穿通磁阻（TMR），远超传统金属化MoS?器件和先前报道的水平。此外，温度依赖性测量揭示了两种主导的自旋传输机制：低温下的自旋注入和高温下的自旋依赖隧穿，这两种机制的协同作用使得磁阻在广泛的温度范围内保持稳定。这些发现为实现高效、可扩展的二维材料自旋电子器件提供了新的思路，有望应用于磁随机存取存储器（MRAM）、自旋逻辑电路和高灵敏度磁传感器等下一代电子器件中。

### 引言

近年来，二维材料因其独特的物理性质和潜在的应用前景，成为自旋电子学研究的热点。这些材料具有原子级厚度、优异的界面稳定性以及独特的电子特性，为突破传统磁性器件的性能瓶颈提供了新的可能性。特别是在自旋过滤器领域，TMDCs的能带结构与铁磁材料的少数自旋通道之间的理想匹配，使其成为一种极具潜力的自旋过滤材料。理论上，基于MoS?的自旋过滤器可以实现高达50–100%的磁阻变化，然而实验结果却一直停留在约1%的水平，远低于理论预期。这种差距可能源于多种因素，包括界面杂化效应、表面氧化和污染等，这些因素限制了MoS?在自旋传输中的表现。

### 实验部分

为了更深入地研究Co/MoS?界面的性质，研究团队采用了一种无污染的制备技术，以确保界面的纯净度和稳定性。MoS?通过化学气相沉积（CVD）方法合成，并被转移到带有微孔的机械支撑体上，以减少界面氧化和污染。随后，通过电子束蒸发技术在MoS?两侧沉积钴电极，形成了磁性隧道结（MTJ）。为了分析自旋传输特性，研究团队采用了磁光克尔效应（MOKE）和磁阻（MR）测量方法，结合理论计算和电学特性分析，全面评估了MoS?在自旋过滤中的作用。

在实验过程中，研究团队特别关注了MoS?的电学特性，通过拉曼光谱和扫描电子显微镜（SEM）等手段，验证了MoS?的单层结构和良好的界面质量。此外，为了减少制备过程中的污染，研究团队采用了湿转移法，并在高温下对样品进行了热处理，以去除残留的聚合物和杂质。这些步骤确保了界面的纯净性，为后续的自旋传输研究提供了可靠的实验基础。

### 结果与讨论

实验结果表明，Co/MoS?界面的金属化现象显著影响了自旋传输性能。通过磁光克尔效应测量，研究团队发现Co电极在与MoS?接触后，其矫顽力和磁各向异性得到了增强。这与界面杂化效应有关，杂化导致了Co的电子态与MoS?的电子态发生耦合，从而改变了其磁性行为。然而，这种增强的磁性也带来了负面效应，即自旋过滤效率的降低。研究团队进一步通过磁阻测量发现，金属化后的MoS?层对自旋传输的抑制作用显著，导致磁阻值仅为1%左右。

为了解决这一问题，研究团队提出了一种新的结构设计，即在MoS?层中插入两层原子厚度的绝缘层。这种设计有效地削弱了界面杂化效应，使得中间的MoS?层能够保持其原始的半导体特性，从而恢复自旋过滤能力。实验结果显示，这种结构实现了高达?170.2%的磁阻，远超传统金属化MoS?器件的性能。此外，温度依赖性测量揭示了两种主导的自旋传输机制：低温下的自旋注入和高温下的自旋依赖隧穿。这两种机制的协同作用使得磁阻在400 K的温度范围内保持稳定，表明该结构在实际应用中具有良好的热稳定性。

### 磁阻机制分析

通过详细的磁阻测量和理论分析，研究团队发现，MoS?的自旋过滤能力在插入两层原子厚度的绝缘层后得到了显著恢复。实验中采用的磁阻测量方法，通过比较不同磁化状态下的电阻变化，揭示了自旋注入和自旋依赖隧穿两种机制的相互作用。在低温下，自旋注入机制主导，电子通过直接隧穿效应穿过界面，导致磁阻的显著变化。而在高温下，自旋依赖隧穿机制成为主要贡献，这种机制与界面缺陷和杂质有关，通过热激活过程增强自旋传输效率。

研究团队还通过拉曼光谱和电学测量进一步验证了MoS?的界面质量。实验结果表明，插入两层原子厚度的绝缘层后，MoS?的能带结构得到了有效保护，其自旋过滤能力显著提升。此外，通过磁光克尔效应测量，研究团队发现，这种结构的磁各向异性得到了增强，表明界面杂化效应的抑制对磁性行为产生了积极影响。

### 磁阻的提升与温度依赖性

实验结果显示，通过插入两层原子厚度的绝缘层，MoS?的磁阻得到了显著提升，达到了?170.2%的水平，远超传统金属化MoS?器件的性能。这一结果不仅验证了理论预测，还表明该结构在自旋过滤方面具有优越的性能。进一步的温度依赖性分析表明，磁阻在不同温度下表现出不同的行为：在低温下，磁阻主要由自旋注入机制主导；而在高温下，磁阻则受到自旋依赖隧穿机制的影响。这种双机制的协同作用使得磁阻在400 K的温度范围内保持稳定，表明该结构在实际应用中具有良好的热稳定性。

此外，研究团队通过模拟计算进一步验证了实验结果。模拟结果显示，插入两层原子厚度的绝缘层后，MoS?的自旋过滤能力得到了显著恢复，其磁阻值与理论预测高度一致。这些结果表明，该结构不仅在低温下表现出优异的自旋过滤性能，而且在高温下也能够维持稳定的磁阻值，为实现高效、可扩展的二维材料自旋电子器件提供了新的思路。

### 结论

本研究首次清晰地观察到了Co/MoS?界面的金属化现象，并揭示了其对自旋传输性能的负面影响。通过插入两层原子厚度的绝缘层，研究团队成功恢复了MoS?的自旋过滤能力，实现了高达?170.2%的磁阻，远超传统金属化MoS?器件和先前报道的水平。温度依赖性测量进一步揭示了两种主导的自旋传输机制：低温下的自旋注入和高温下的自旋依赖隧穿。这两种机制的协同作用使得磁阻在广泛的温度范围内保持稳定，表明该结构在实际应用中具有良好的热稳定性。这些发现为实现高效、可扩展的二维材料自旋电子器件提供了新的思路，有望应用于磁随机存取存储器（MRAM）、自旋逻辑电路和高灵敏度磁传感器等下一代电子器件中。