在Silicalite-1沸石中限定的CuZn活性位点催化的CO2选择性加氢生成甲醇

《ACS Catalysis》：CO2 Selective Hydrogenation to Methanol Catalyzed by CuZn Active Sites Confined in Silicalite-1 Zeolite

选择性催化转化|CO2转化为甲醇|CuZn纳米颗粒|沸石负载|催化稳定性

　　

将二氧化碳（CO₂）选择性加氢为甲醇是一种有前景的策略，既能减少二氧化碳排放，又能生产有价值的化学品和燃料。然而，实现高甲醇选择性和长期催化剂稳定性仍然是一个重大挑战，尤其是对于经典的铜锌（CuZn）基催化剂而言。在这项研究中，我们介绍了一种简单的后合成方法，在纯硅酸盐沸石（S-1）上生成大量的羟基基团，这种处理后的沸石被称为S-1-treated。随后，通过湿法浸渍将均匀分布的铜锌纳米颗粒封装到S-1-treated沸石中。所得到的CuZn@S-1催化剂表现出优异的催化性能，其甲醇时空产率（STY）稳定在10.1 mmol g_cat^–1 h^–1，甲醇选择性达到91.0%。此外，该催化剂具有良好的稳定性，在连续运行240小时后仍能保持性能。原位漫反射红外傅里叶变换光谱（DRIFTS）分析进一步证实了在甲醇生成过程中甲酸反应路径具有优先性。这项研究揭示了明确的结构-活性关系，突显了沸石负载催化剂在处理复杂化学转化中的有效性。