通过富氮表面增强电子转移，提高了Fe3C@C催化剂的费托合成活性

《ACS Catalysis》：Intensified Electron Transfer via a Nitrogen-Enriched Surface Boosts Fischer–Tropsch Activity of Fe3C@C Catalysts

氮掺杂碳包裹Fe3C催化剂表面氮浓度调控可增强Fe-N配位，使CO转化率提升4倍（109.4 vs 27.4 μmol/gFe·s）同时保持碳选择性（42.1%）。光谱和计算表明氮富集表面减少Fe3C→C电子泄漏（+1.619 e→+1.906 e）并增强Fe3C→CO*回传（+0.264 e→+0.243 e），使电子密度集中于Fe3C活性位点驱动CO活化，表面氮工程为费托合成催化剂活性-选择性协同提供新策略。

　　

表面氮浓度控制着氮掺杂碳包裹的Fe₃C催化剂在费托合成（FTS）中的界面电子转移过程。通过在固定总氮含量的情况下调控表面氮密度，我们发现Fe₃C@C（Fe@NC-S）中充足的氮含量通过增强Fe–N配位作用，显著提高了界面电子传递效率。这使得CO转化率提高了4倍（从27.4 μmol_CO g_Fe^–1 s^–1提高到109.4 μmol_CO g_Fe^–1 s^–1），同时保持了相同的C₅₊选择性（42.1%）。光谱学和计算研究表明，富氮表面减少了Fe₃C向C的电子泄漏（从+1.906 e减少到+1.619 e），并增强了Fe₃C向CO*的电子回授（从+0.243 e增加到+0.264 e），从而将电子密度集中在Fe₃C活性位点上，促进CO的活化而不改变链增长动力学。这项工作证明了表面氮工程是一种可行的策略，可用于开发具有活性与选择性协同优势的下一代FTS催化剂。