理解优良固态电解质中类玻璃热导率的起源：以Li3YCl6（LYC）为例

《ACS Energy Letters》：Understanding the Origin of Glass-like Thermal Conductivity in Good Solid Electrolytes: The Case of Li3YCl6 (LYC)

本研究通过谐振子晶格动力学、光谱能量密度分析和扩展机器学习分子动力学，揭示Li3YCl6固体电解质的玻色峰类似振动过量源于准局域强非谐性振动，证实热传导由扩散型输运子主导，表明结构复杂性和强非谐性驱动了玻璃状热导率。

　　

固态电解质具有有序的晶格结构，其中穿插着无序的移动离子子晶格，这种结构使其介于晶体和玻璃之间。虽然它们的高离子导电性已经被广泛研究，但其类似玻璃的热导率起源仍不清楚。在这里，我们利用谐波晶格动力学、光谱能量密度分析和扩展的机器学习分子动力学（MLMD）对卤化物固态电解质Li₃YCl₆（LYC）进行了研究。我们发现，在1 THz附近存在一个类似玻色峰的振动异常现象，这种异常源于遵循玻璃态ω⁴标度的准局域化、强非谐振动模式。热传输主要由类扩散的载流子控制，这一点通过Green–Kubo和Wigner传输计算得到了证实。在布里渊区边界附近的声学声子温度降至300 K时变得不明确，然而离子的停留时间远长于声子的寿命，这表明是内在的非谐性而非离子跳跃导致了这种现象。这些结果表明，结构复杂性和强非谐性是LYC中类似玻璃热传输的原因，并可能解释其他复杂晶体系统中的类似行为。