在时间分辨X射线衍射测量中展示先进的定时方案

《ACS Omega》：Demonstration of Advanced Timing Schemes in Time-Resolved X-ray Diffraction Measurements

同步辐射时间分辨X射线衍射研究：基于哈达玛德变换的先进定时方案及WaveGate脉冲选择器应用

　　时间分辨X射线衍射测量是一种重要的技术手段，用于研究物质在极端条件下的瞬态行为。随着新一代同步辐射光源的发展，研究人员能够更精确地观察样品在自然环境中的结构变化，并实时监测其动态过程。然而，传统的泵-探针方法在时间分辨率和信号灵敏度之间存在一定的权衡。为了克服这一限制，本文提出了一种基于Hadamard变换的先进时间控制方案，通过使用WaveGate固态脉冲选择器，实现了在保持高时间分辨率的同时提高X射线探针束的光通量。

传统的泵-探针方法通常通过在不同延迟时间点上单独施加探针脉冲来获取样品的瞬态响应。这种方法的时间分辨率受到探针脉冲持续时间的限制，通常在皮秒量级。然而，在许多实验中，单个脉冲的信号强度不足以提供可靠的数据，因此需要多次重复测量。这种做法虽然提高了信号强度，但也增加了实验时间，限制了对快速过程的捕捉能力。相比之下，Hadamard方法通过设计复杂的脉冲序列，能够在多个延迟窗口中同时记录数据，然后通过逆变换算法从这些数据中提取出每个延迟时间点的瞬态响应。这种方法不仅提高了时间分辨率，还增强了信号的灵敏度，使得研究人员能够在更短的时间尺度上探测到样品的变化。

Hadamard变换已经在光谱学和显微镜技术中得到应用，用于在不牺牲分辨率的前提下提高测量的灵敏度。通过将Hadamard变换引入时间域测量，研究人员可以设计出一系列复杂的脉冲序列，从而更全面地捕捉样品的动态行为。本文中使用的WaveGate脉冲选择器是一种创新的设备，能够精确地控制X射线脉冲的序列，将其转化为所需的Hadamard时间结构。WaveGate的工作原理基于压电晶体，通过在晶体上施加电场，产生时间依赖的应变场，从而控制X射线的衍射效率。这种技术可以灵活地生成各种脉冲序列，适应不同的实验需求。

在实验中，WaveGate的性能参数包括其峰值衍射效率、开关时间和光子抑制率。峰值衍射效率为30%，意味着能够有效地将X射线束的强度转换为可控的脉冲序列。开关时间可以短至2纳秒，这使得WaveGate能够在高时间分辨率的测量中保持快速响应。光子抑制率在10?3到10??之间，确保了在非探测时间段内几乎不产生背景信号。此外，WaveGate的长期稳定性尚需进一步研究，但在实际应用中，设备需要定期进行校准以维持其性能。

本文通过两个实验案例展示了Hadamard时间控制方法的应用。第一个实验是在PETRA III同步辐射装置的P14束线上的时间分辨测量，使用Eskolaite粉末样品和线性移动台，通过Debye-Scherrer衍射捕捉样品在X射线束轴向的运动。第二个实验则是利用Laue衍射监测500纳米厚的SiN膜在激光脉冲激发后的微机械运动。这两个实验均显示了Hadamard方法在提高时间分辨率和信号灵敏度方面的有效性。

在第一个实验中，样品被安装在移动台上，进行周期性的前后运动。X射线脉冲序列通过WaveGate生成，每个延迟窗口的持续时间为100毫秒。通过逆变换算法，研究人员能够从模糊的衍射环中提取出样品的瞬态位置信息。实验结果显示，即使在移动样品的情况下，Hadamard方法仍能准确捕捉到样品的位置变化，这表明其在处理动态样品方面的优势。

在第二个实验中，研究人员使用了激光脉冲激发样品，并通过WaveGate生成的探针脉冲序列监测样品的动态响应。实验中，样品被放置在X射线束的直接路径上，通过Laue衍射捕捉其微机械运动。结果表明，Hadamard方法在处理激光激发后的样品动态时，能够提供可靠的信号，即使在实验过程中出现信号衰减的情况下，也能保持较高的测量精度。

此外，本文还讨论了Hadamard方法在实际应用中的优势和局限性。在理想条件下，Hadamard方法的信号-噪声比略低于传统的泵-探针方法，但在存在实验不稳定性的情况下，如热漂移、电子噪声或机械振动，Hadamard方法表现出更高的鲁棒性和准确性。因此，Hadamard时间控制方法特别适用于那些对信号灵敏度和准确性要求较高的实验，如串行X射线晶体学或X射线吸收光谱研究，这些实验通常涉及对样品的高剂量照射，难以通过传统的泵-探针方法进行多次重复测量。

综上所述，基于Hadamard变换的时间控制方法为时间分辨X射线测量提供了一种新的解决方案，能够在保持高时间分辨率的同时提高信号的灵敏度。WaveGate脉冲选择器作为实现这一方法的关键设备，展示了其在同步辐射实验中的灵活性和高效性。未来的研究可以进一步优化WaveGate的性能，探索其在更多实验场景中的应用，从而推动时间分辨X射线技术的发展。