在基于螺芴的共轭有机聚合物中实现同时涉及电荷转移和能量传递的双通道机制，以增强H2O2的光合作用效率

《Journal of the American Chemical Society》：Achieving a Simultaneous Charge- and Energy-Involved Dual-Channel Mechanism in Spirobifluorene-Based Conjugated Organic Polymers for Enhanced H2O2 Photosynthesis

双通道光催化机制通过spirobifluorene衍生物TBSF-Py实现高效H?O?生成（7.21 mmol g?1 h?1）和1.88%太阳能转化效率，适用于多种反应体系。

　　

当前的光催化系统通常侧重于促进载流子的分离和转移，以提高涉及电荷的H₂O₂生成效率，而忽视了涉及能量的过程。尽管在单一光催化剂中整合电荷相关和能量相关的过程能够最大化H₂O₂的总体生产性能，但这仍然是一个重大挑战。由于螺二芴的独特结构，它能够实现载流子的正交传输，并具有多条电荷转移途径；通过微环境工程，可以增强制备的共轭有机聚合物（COPs）的体系间能量转移，从而促进三重态激发态的有效形成并延长其寿命。最有效的COP是TBSF-Py，它使用吡啶单元作为交联剂，不仅具有最低的激子结合能，还具有最长的激子寿命，因此能够通过电荷相关和能量相关的机制促进¹O₂的生成，并实现双通道H₂O₂光合作用。在空气和纯水条件下，其H₂O₂生成速率可达7.21 mmol g^–1 h^–1，太阳能到化学能的转化效率（SCC）高达1.88%。TBSF-Py在太阳光照射下（2.0 mM浓度下8小时内）、三相悬浮体系（3.0 mM浓度下5小时内）、连续流动系统（12.4 mM浓度下9小时内）以及光催化抗菌实验（30分钟内杀菌率超过99%）中也表现出优异的性能。这些数值足以满足小规模和家庭应用的需求（浓度约为mM级别），从而证明了其在实际应用中的广泛潜力。本研究提出了一种简单有效的设计策略，用于合成具有双通道机制的有机光催化剂，以实现高效H₂O₂光合作用。