热退火作为提高全生物可吸收Mo和MoOx电极在生理模拟条件下的电化学稳定性的关键策略

《IEEE Sensors Letters》：Thermal Annealing as a Key Strategy for Enhancing the Electrochemical Stability of Fully Bioresorbable Mo and MoOx Electrodes in Physiologically Mimicking Conditions

生物可吸收Mo-MoOx薄膜电极通过两步溅射和450°C退火工艺实现电化学稳定性提升，短期浸泡24小时稳定性优于未退火电极，长期测试在模拟生理条件下（6% O2、体温）表现出更优耐久性，主要归因于低氧环境抑制腐蚀及生物流体成分协同作用。

　　

摘要：

在最近的一项研究中，我们开发了一种完全可生物吸收的Mo + MoOx薄膜电极，用于组织健康监测，该电极采用两步溅射工艺制备。与纯Mo电极相比，该电极表现出更强的短期电化学稳定性（<24小时），这主要归功于在400°C下进行的关键后沉积退火处理。为了进一步提高其在溶液中的电化学稳定性，我们扩大了退火温度的范围（400°C–475°C），并确定450°C为最有效的温度。随后，我们在生理相关条件下评估了在450°C下退火的Mo + MoOx电极的长期稳定性（<20天）：即在模拟生物液体中、6%氧气浓度和体温环境下。作为对照，实验也在含有6%和21%氧气的磷酸盐缓冲液中进行了。在模拟生理条件的实验中，所测试的电极表现出更长的使用寿命，这可能首先是因为Mo化合物在缺氧环境中的溶解度较低，其次是因为缓冲液与模拟生物液体之间的成分差异在减缓腐蚀方面发挥了重要作用。这些结果强调了后沉积退火在微调薄膜电极在溶液中的电化学稳定性以及在与预期生理环境更相似的条件下评估其稳定性方面的双重重要性。

引言

可生物吸收的电化学传感器能够通过提供生理分析物浓度的实时数据来追踪医疗状况的变化，这些状况本身也是短暂性的（例如，缺血发作、伤口愈合和术后监测）。尽管文献中报道了一些值得注意的此类传感器示例，包括能够监测一氧化氮[1]、多巴胺[2]和葡萄糖[3]的传感器，但它们的使用寿命非常短（几小时到几天）。这主要是由于使用了可吸收材料以及电极导体与刺激性电解生物液体之间的直接接触。后者会加速设备的溶解[5]，使得实现这种平衡变得非常具有挑战性。因此，设计真正具有临床应用价值的完全可生物吸收的传感器需要在受控的材料溶解性和操作稳定性之间取得平衡。在最近的一项研究[6]中，我们介绍了一种双层Mo + MoO_x薄膜电极，该电极采用两步溅射工艺制备，并在400°C下进行后沉积热退火处理（见图1）。这种独特的结构旨在确保溶解速度较慢的MoO_x层与生物液体接触，而不是裸露的金属层，从而提高信号输出的稳定性。与单层Mo电极以及未经退火的Mo + MoO_x电极相比，这种双层结构在室温下的磷酸盐缓冲液（PBS）中浸泡24小时后，表现出显著更好的短期电化学稳定性。