面向反常霍尔效应优化的组合薄膜自主闭环探索：贝叶斯优化驱动的高通量材料发现

《npj Computational Materials》：Autonomous closed-loop exploration of composition-spread films for the anomalous Hall effect

本刊推荐：为解决组合薄膜实验中缺乏专用优化策略的难题，研究团队开发了面向成分扩展薄膜的贝叶斯优化方法，实现了五元合金体系（Fe-Co-Ni-5d）成分的自主闭环探索。成功获得反常霍尔电阻率(ρAA)达10.9 μΩ·cm的非晶薄膜，为自驱动实验室提供了关键技术支撑。

　　

在材料科学领域，寻找具有优异性能的新材料通常是一个耗时费力的过程。近年来，结合机器学习与机器人技术的自主闭环探索系统，即所谓的“自驱动实验室”，为加速材料发现提供了新的可能。然而，当涉及到组合薄膜实验时，一个关键挑战浮出水面：传统的优化算法无法有效处理成分扩展薄膜的特殊需求，即同时选择需要成分梯度的元素和预测多个可能表现出理想性能的成分。

针对这一难题，日本国立材料科学研究所（NIMS）的研究团队在《npj Computational Materials》上发表了他们的最新研究成果。他们开发了一种专门为成分扩展薄膜设计的贝叶斯优化方法，实现了对反常霍尔效应（Anomalous Hall Effect, AHE）的自主闭环探索。反常霍尔效应是磁性材料中产生横向自发霍尔电压的现象，在各种传感设备开发中具有重要应用价值。

研究人员建立的高通量系统包含三个核心环节：组合溅射沉积成分扩展薄膜、激光图案化无光刻胶快速制备13个器件、定制多通道探针同时测量AHE。他们开发的贝叶斯优化方法通过PHYSBO库实现，包含五个关键步骤：首先选择具有最高采集函数值的成分；然后指定两种要施加成分梯度的元素；定义成分扩展薄膜的评分；对所有可能的元素对重复此过程；最终提出得分最高的两种元素和L种不同混合比的成分。

该方法通过NIMO编排系统中的“nimo.selection”函数以“COMBI”模式实现。该系统仅需人工干预样品在仪器间的转移，其他过程完全自动化，每个闭环周期可在3-4小时内完成。

关键技术方法包括：基于贝叶斯优化的成分筛选策略，组合溅射沉积技术，激光图案化器件制备，多通道AHE同步测量系统，以及自动化的数据分析流程。研究使用热氧化硅（SiO₂/Si）衬底，在室温下沉积薄膜，通过X射线衍射确认薄膜的非晶结构。

贝叶斯优化专门针对成分扩展薄膜的设计

研究团队开发的贝叶斯优化方法创新性地解决了组合实验中的特殊需求。与传统方法不同，该方法不仅选择最佳成分点，还能确定哪些元素应该被成分梯度化。通过PHYSBO工具包，算法首先基于高斯过程回归的预测结果选择具有最高采集函数值的成分，然后评估所有可能元素对的组合，最终提出实现最高评分的两种元素和它们的L种不同混合比成分。

五元合金成分扩展薄膜的优化

研究以Fe、Co、Ni三种3d铁磁元素和Ta、W、Ir三种5d重元素中选两种组成的五元合金体系为搜索空间，目标是最大化反常霍尔电阻率(ρ_yx^A)。成分扩展薄膜中两种元素被成分梯度化，组合限制在3d-3d或5d-5d元素对之间，以确保薄膜平整度。

实验结果显示，在前三个随机探索周期后，贝叶斯优化从第4周期开始仅提议W-Ir体系，但由于未能超过第3周期获得的7.9 μΩ·cm值，从第9周期开始转向Ta-Ir体系探索。这一策略调整取得了显著成功，在第11周期获得了最大ρ_yx^A值为10.9 μΩ·cm的成分为Fe_44.9Co_27.9Ni_12.1Ta_3.3Ir_11.7的非晶薄膜。

预测性能与机理分析

高斯过程回归的10折交叉验证显示预测值与实际值之间的确定系数（R²）为0.9429，表明模型具有高预测精度。通过随机森林模型和SHAP分析进一步揭示了各元素对ρ_yx^A的贡献度，Ir元素具有最宽的SHAP值分布，表明其对AHE增强最为重要。Ir成分与ρ_yx^A值呈正相关，而Ni成分则显示负相关。

研究结论表明，通过组合实验和专门设计的贝叶斯优化方法，团队成功实现了成分扩展薄膜的自主闭环探索，显著增强了反常霍尔效应。获得的Fe_44.9Co_27.9Ni_12.1Ta_3.3Ir_11.7非晶薄膜在室温沉积于非晶表面仍能保持高ρ_yx^A值，具有重要的实际应用价值。

该研究的重要意义在于开发了一种专门针对组合实验的贝叶斯优化策略，为基于组合实验的自主闭环材料探索提供了关键技术。未来通过引入样品转移机器人、扩展测量能力以及改进搜索算法，有望实现完全无需人工干预的全自动化材料探索平台，极大加速新材料发现进程。