在用于环境氨催化的储氢氧化物上，通过应变调控实现Ru的析出

《Journal of Materials Chemistry A》：Strain-regulated exsolution of Ru on hydrogen-storing oxide for ambient ammonia catalysis

氢能存储与运输面临挑战，氨作为高氢密度载体受关注，但传统合成工艺能耗高。本研究以BaCe0.55Zr0.3Y0.15O3?δ为载体，通过原位析出法制备高分散度Ru纳米催化剂。BCZY在400℃下可储氢10 mol%，抑制氢中毒并增强催化剂稳定性。经XRD、TEM-EDS、XPS和EXAFS表征，5 mol% Ru掺杂BCZY在常压下氨合成活性显著优于传统体系，为分布式氨能生产提供新方案。

　　

尽管用于实现基于氢的清洁能源系统的技术发展迅速，但在氢的储存和运输方面仍存在重大挑战。氨作为一种有前景的能源载体，因其具有较高的氢密度和相对容易液化的特性而受到关注。然而，目前的商业化生产方法——哈伯-博施（Haber-Bosch）工艺需要高温高压条件，这导致能耗较高，因此不适合小规模、基于可再生能源的应用。为了解决这些限制，开发能够在较温和条件下表现出高活性的催化剂至关重要。在这项研究中，我们通过使用一种具有质子传导性的钙钛矿氧化物BaCe_0.55Zr_0.3Y_0.15O_3?δ（BCZY）作为载体，通过外溶法制备了一种高度分散的Ru纳米催化剂，以实现常压下的高效氨合成。BCZY在400°C时能够储存约10摩尔%的氢，并具有优异的热稳定性。这些特性有助于抑制氢中毒现象，并增强Ru催化剂的结构完整性。我们合成了掺杂5摩尔% Ru的BCZY，并通过热重分析（TGA）研究了Ru在外溶条件下的反应动力学，从而确定了最大化纳米粒子形成的最佳条件。通过X射线衍射（XRD）、能量分散X射线光谱透射电子显微镜（TEM-EDS）、X射线光电子能谱（XPS）和扩展X射线吸收精细结构（EXAFS）分析，全面表征了外溶Ru纳米粒子的结构和空间分布。结果表明，该催化剂在常压条件下具有出色的氨合成活性，超过了之前报道的体系，显示出作为高效分散式氨生产催化剂的巨大潜力。