甲基营养型甲烷生成在沿海沉积物中甲烷产生过程中的控制作用与贡献

《Limnology and Oceanography》：Controls and contributions of methylotrophic methanogenesis to methane production in coastal sediments

甲基化甲烷生成在硫酸还原 coastal 沉积物中受有机碳源调控，中国东海沉积核心分析显示：近岸区以氢甲烷生成为主（δ13C-DIC梯度吻合），河口区甲基化合物（甲anol/三甲胺）贡献达30.2%（长链奇碳烷占优），硫酸浓度未抑制甲烷生产。

　　

摘要

近年来，甲基营养型甲烷生成作用已被认为是驱动硫酸盐还原沉积物中隐秘甲烷循环的关键过程。在本研究中，我们对来自东海的两个沉积物岩芯（深度4–5米）中的甲烷生成底物、活性及微生物群落进行了生物地球化学分析，以探讨沿海沉积物中甲基营养型甲烷生成的动力学及其控制因素。我们在存在硫酸盐的情况下检测到了微摩尔级别的甲烷浓度，并且在硫酸盐-甲烷过渡带（约150–170厘米深处）以下发现了高浓度的甲烷（最高可达4.2毫摩尔）。甲烷的稳定同位素组成明显降低（?77‰至?91‰），表明其具有生物起源。在孔隙水和/或沉积物中检测到了甲烷生成所需的底物，包括H₂/CO₂、乙酸盐及甲基化化合物。放射性示踪实验表明多种底物都能产生甲烷，且硫酸盐的存在并未抑制甲烷生成。在以海洋有机物为主的海岸沉积物样本中（总有机碳含量：0.6%；C/N比：约6.4；δ¹³C-总有机碳：?22‰），甲烷主要通过氢营养型途径生成，这与硫酸盐-甲烷过渡带以下深度处溶解无机碳中¹³C含量的逐渐增加相一致。然而，在受陆地有机物输入影响较大的河口沉积物样本中（总有机碳含量：0.5%；C/N比：7.4；δ¹³C-总有机碳：?23‰），甲醇和三甲胺通过甲基营养型途径产生的甲烷贡献了显著比例（高达30.2%），这也体现在长链奇数碳烷烃的占比较高上。这些发现表明，甲烷生成活性实际上受有机碳来源和组成的影响，而非硫酸盐的含量；证据表明，较高的陆地有机物输入能够显著促进沿海沉积物中的甲基营养型甲烷生成。

利益冲突

无利益冲突声明。

数据可用性声明

本研究支持的数据已公开发布在figshare平台上，链接为：https://doi.org/10.6084/m9.figshare.27935640（作者：Zhuang等人，2024年）。