温度驱动的催化切换实现了共聚体中自催化核糖酶的序列依赖性扩增

《Small》：Temperature-Driven Catalytic Switching Enables Sequence-Dependent Amplification of Autocatalytic Ribozymes in Coacervates

自催化RNA网络在共聚物微滴中受温度调控，高于阈值时支持自催化组装，低于则反应停滞，变体存在不同阈值，反应速率非阿伦尼乌斯分布，温度循环导致选择性放大。

　　

摘要

被限制在凝聚液滴内的自催化RNA网络是能够实现自我复制和组成变化的最小系统。尽管这类网络已在静态条件下被研究过，但它们在波动环境中的行为仍知之甚少。本文研究了在受到热扰动的精胺-聚丙烯酸酯凝聚液体内Azoarcus核酶的自组装动态。研究发现，温度对核酶的催化作用具有开关效应：当温度超过某个阈值时，凝聚液体会支持自催化RNA的组装；低于该阈值时，由于扩散限制，反应动态会停止。值得注意的是，这种开关机制具有序列特异性——不同的核酶变体表现出不同的催化活性温度阈值。在液滴内部，反应速率偏离了阿伦尼乌斯定律（Arrhenius law）的预测，这表明催化作用与空间隔离之间存在复杂的耦合关系。最后，实验表明温度循环可以不同地放大不同的核酶变体，在中等循环频率下会出现选择性组装现象。这些结果表明，波动环境可能会影响分隔化自催化系统中的复制动态，为原始的功能分化和选择提供了潜在途径。

利益冲突

作者声明不存在利益冲突。

数据可用性声明

支持本研究结果的数据可向通讯作者提出合理请求后获得。