在Ni/MgAl2O4@BN催化剂中,反应诱导形成的双金属氧化物界面使得甲烷的干重整过程更加持久稳定

《Small》:Reaction-Induced Dual Metal-Oxide Interfaces in Ni/MgAl2O4@BN Catalyst Enable Durable Dry Reforming of Methane

【字体: 时间:2025年11月21日 来源:Small 12.1

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  干甲烷重整中通过工程双金属氧化物界面增强Ni基催化剂的抗烧结和抗结焦性能,在BN涂覆的MAS载体上形成上BO_x/Ni和下Ni/MAS双界面,实现高CH4转化率(0.015 mol/gcat/min)和长期稳定性(500 h碳沉积仅0.7 wt.%)。

  

摘要

甲烷干重整(DRM)作为一种通过协同利用CO2和CH4生产合成气的有前景的方法已经出现,但其工业应用受到由于烧结和结焦导致的催化剂快速失活的阻碍。本文通过强化金属-载体相互作用(SMSI)在负载型镍基催化剂中设计双金属氧化物界面来应对这一挑战。在氮化硼(BN)涂层的MgAl2O4尖晶石(MAS)上负载的镍纳米颗粒(NPs)表面,通过反应诱导动态形成和迁移BOx,从而产生了这种双界面。上层的BOx/Ni界面可以抑制镍纳米颗粒的烧结并减少结焦现象;下层的Ni/MAS界面则防止镍纳米颗粒的烧结并增强CO2的吸附能力。结果表明,这种具有双界面结构的Ni/MAS@BN催化剂在750°C下的CH4转化率为0.015 mol/gcat/min,H2/CO比为1.1,并且在500小时内保持稳定,碳沉积量极低(0.7 wt.%)。这一性能优于Ni/MAS催化剂(80小时后CH4转化率低于2.4 × 10?4 mol/gcat/min)和Ni/h-BN催化剂(20小时后CH4转化率低于1.2 × 10?3 mol/gcat/min),后两者在80小时内都会迅速失活。本研究提出了一种创新的双界面工程策略,用于设计具有更强抗烧结和抗结焦能力的高性能DRM催化剂。

利益冲突

作者声明没有利益冲突。

数据可用性声明

支持本研究结果的数据可向通讯作者索取。

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