抗坏血酸在银簇上的吸附与非线性光学性质：实验与密度泛函理论研究

《Journal of Molecular Recognition》：Adsorption and Nonlinear Optical Properties of Ascorbic Acid on Silver Clusters: Experimental and DFT Study

维生素C与银纳米簇的相互作用机制研究通过实验与理论结合的方法，密度泛函理论计算表明AA吸附Ag3后引发结构重组及电荷转移，多种计算方法和实验光谱（UV-Vis、FTIR、FTR）验证了电子与振动模式变化，复合体系第一超极化率达未修饰AA的21倍，Z-scan测试证实其非线性光学响应。

　　

摘要

本文通过实验和理论相结合的方法研究了抗坏血酸（AA）与银纳米团簇（Ag₃）之间的相互作用。采用密度泛函理论（DFT）在B3PW91/6-311++G(d,p)和LanL2DZ水平上进行的计算表明，抗坏血酸在Ag₃表面的吸附会导致结构重组，并伴随电荷从Ag₃转移到抗坏血酸上。电荷转移通过分子静电势（MEP）、自然种群分析（NPA）、Fukui函数分析以及自然键轨道（NBO）计算得到了证实。抗坏血酸-银纳米团簇（AA–Ag₃）的带隙减小进一步证明了它们之间的相互作用。实验中的紫外-可见光谱（UV–Vis）、傅里叶变换红外光谱（FTIR）和傅里叶变换拉曼光谱（FTR）结果也支持了计算结果，显示出吸附后电子和振动模式的变化。抗坏血酸-银纳米团簇（AA–Ag₃）的第一超极化率（β）比纯抗坏血酸高出21倍。开孔Z扫描测量验证了预测的非线性光学（NLO）响应，表明该分子系统在先进非线性光学器件应用中具有潜力。

利益冲突

作者声明没有利益冲突。

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