等离子体晶格中的模式锁定脉冲生成

《Laser & Photonics Reviews》：Mode-Locked Pulse Generation in Plasmonic Lattices

本研究通过在等离子体超晶格中覆盖液体增益介质，首次实现了相位锁定多模激光。利用近场耦合机制，在纳米尺度下诱导不同频率模式间的相位相关性，结合自定义波前折叠干涉仪和交叉相关光学门技术，证实了超快脉冲的时空相干性。实验测得脉冲能量达0.5纳焦耳，时间间隔200-300飞秒，为芯片级超快激光器开发提供了新途径。

　　本研究展示了一种全新的机制，利用等离激元纳米结构来产生相位锁定的超快激光脉冲。这种机制基于等离激元超晶格与液体增益介质的结合，通过等离激元近场实现多个激光模式之间的相位锁定。这一成果标志着在纳米尺度上开发超短脉冲纳米激光器的重要进展，为芯片级应用提供了新的可能性。

在传统光学激光器中，超快脉冲通常依赖于由两个镜面组成的宏观光学腔，支持多个共振的法布里-珀罗模式。为了实现模式锁定，通常需要引入某种参数调控，例如通过外部信号（如电场）来诱导模式间的相关性。而在被动模式锁定中，模式间的耦合则由腔内额外材料或组件的非线性响应实现。然而，这些传统方法在微型化方面面临挑战，尤其是当试图将额外组件集成到紧凑的结构中时。因此，研究者们开始探索新的方法，以突破这些限制，从而实现更小尺度的激光器。

等离激元超晶格由周期性排列的金属纳米粒子组成，能够将光限制在亚波长尺度，同时通过纳米粒子的散射作用将光辐射到远场。这种结构的特性使得等离激元近场在激光器的运行中发挥了关键作用。我们发现，等离激元近场增强的热点区域不仅促进了增益材料与纳米粒子之间的耦合，还可能在多个模式之间形成共享的激发态分子群体，从而实现相位锁定。这种机制为实现超短脉冲的纳米激光器提供了全新的思路，避免了传统激光腔的使用，使激光器的设计更加紧凑和灵活。

为了验证这一机制，我们构建了一种自参考的交叉相关测量系统（XFROG），结合了角度和波长分辨技术，以研究等离激元模式锁定的超快动态。此外，我们还使用了一种定制的波前折叠干涉仪（WFI），用于测量样品平面处的场相关性。这些测量方法帮助我们确认了激光模式在时间上的重叠和其相对相位的确定性。实验中获得的脉冲具有约0.5纳焦的能量，并且在时间上表现出约200–300飞秒的拍频，这些性能指标与现有方法相比具有竞争力，甚至在未进一步优化的情况下也表现出良好的特性。

在模拟方面，我们使用有限差分时域（FDTD）方法和速率方程模型对激光模式的物理机制进行了深入研究。结果表明，等离激元热点区域的场增强是所有模式激光作用的关键因素。这些热点区域的高空间重叠为模式间的相位锁定提供了足够的相关性。通过模拟和实验的结合，我们进一步确认了等离激元近场在促进模式锁定中的作用，并发现其与激光模式的频率差异直接相关。

研究中的等离激元超晶格样品由直径为数纳米、高度为数纳米的金纳米柱组成，排列在正方形晶格中，粒子间距为数纳米，而超晶格的周期性结构则提供了更复杂的模式调控。通过实验和模拟，我们发现这些结构能够支持多个激光模式，且这些模式在时间和空间上表现出高度的重叠和一致性。这表明，等离激元近场不仅能够促进纳米粒子与增益材料之间的相互作用，还能够在多个模式之间形成共享的激发态，从而实现相位锁定。

为了进一步理解这种相位锁定的机制，我们还对激光模式的时域特性进行了研究。通过WFI和XFROG测量，我们观察到了清晰的拍频信号，其周期性与模式频率差异一致。此外，我们还发现，当泵浦功率增加时，所有模式的强度和线宽均呈现出一致的变化趋势，这进一步支持了模式间相位锁定的假设。这些结果不仅展示了等离激元超晶格在产生超快激光脉冲方面的潜力，也为未来研究提供了新的方向。

在应用方面，这一研究为开发基于等离激元结构的超短脉冲纳米激光器奠定了基础。传统的激光器在微型化方面受到光学腔体积的限制，而等离激元超晶格的结构设计使得激光器能够在纳米尺度上实现高效的模式锁定。这种机制不仅能够产生高质量的超快脉冲，还能够通过调控等离激元结构的参数（如周期性、粒子尺寸等）来优化激光性能。此外，这一方法还具有良好的扩展性，可以与其他技术（如电控增益材料）结合，进一步提升激光器的灵活性和功能多样性。

本研究的成果具有重要的理论和实践意义。在理论上，它揭示了等离激元近场在模式锁定中的关键作用，为理解等离激元结构中的光子-电子相互作用提供了新的视角。在实践上，它为开发适用于芯片集成的超短脉冲激光器提供了可行的方案，这将推动纳米光子学和超快光学技术的发展。此外，这种相位锁定机制还可以应用于其他领域，如光通信、生物成像和材料加工等，从而拓展等离激元纳米结构的应用范围。

为了实现这一成果，我们采用了一系列先进的实验和模拟技术。在实验方面，我们通过电子束光刻和热蒸发工艺制备了等离激元超晶格样品，并使用液体溶液中的有机染料分子（如IR-792）作为增益介质。通过自参考的交叉相关测量系统，我们能够精确地获取激光脉冲的时域和频域特性，并验证其相位锁定的稳定性。在模拟方面，我们使用FDTD方法对超晶格的光学特性进行了建模，并通过速率方程模型分析了激光模式的动态行为。这些模拟结果与实验数据高度一致，进一步支持了等离激元近场在模式锁定中的作用。

此外，我们还探讨了未来可能的研究方向。例如，通过优化等离激元超晶格的参数，可以实现更精确的模式频率调控，从而进一步缩短脉冲宽度。同时，引入其他类型的增益材料（如量子点或荧光分子）可能有助于拓宽增益带宽，从而支持更多的激光模式同时工作。这些改进将有助于推动超快激光器的发展，使其在更广泛的应用场景中发挥作用。

总的来说，本研究通过等离激元超晶格与液体增益介质的结合，成功实现了模式锁定的超快激光脉冲生成。这一成果不仅为纳米尺度激光器的发展提供了新的思路，也为未来超快光学技术的创新奠定了基础。通过进一步优化等离激元结构的设计和增益材料的调控，我们有望在未来实现更高效、更稳定的超短脉冲激光器，为光电子学和纳米技术带来深远的影响。