综述：驱动复杂化学反应的整合催化对

《Nature Reviews Chemistry》：Integrative catalytic pairs driving complex chemical reactions

单原子催化剂具有高原子利用率，但受限于单一活性位点难以处理多中间体反应。整合催化对（ICPs）通过相邻电子耦合的双活性位点实现协同催化，在硝酸盐还原、二氧化碳转化和氢化反应中展现更优性能。本文系统梳理了纳米催化剂到单原子催化剂的发展，提出ICPs概念，解析其几何电子学特征，并建立原子组成与催化功能的分类体系，最后展望其在电催化、光催化等领域的应用前景。

　　

摘要

单原子催化剂是指那些固定在载体上的孤立金属原子，它们具有明确的活性位点、接近100%的原子利用率以及卓越的活性和选择性，因此在异相催化中成为非常强大的工具。然而，这些均匀分布的活性位点往往限制了它们在涉及多个中间体的复杂化学反应中的性能。为了解决这个问题，研究人员提出了“集成催化对”（ICPs），这种催化剂包含空间相邻且电子耦合的双活性位点，这些位点可以协同工作但也可以独立运作。与单原子催化剂或双原子催化剂不同，ICPs能够在较小的催化体系中实现功能分化，从而促进多中间体的协同反应。本文回顾了从纳米催化剂到单簇催化剂再到单原子催化剂的发展历程，评估了它们在结构上的挑战和机制上的局限性。在此基础上，我们定义了ICPs的概念，阐述了它们的几何和电子特性，并根据原子组成及催化功能对它们进行了分类。我们重点讨论了硝酸盐还原、二氧化碳转化和氢化反应中ICPs所展现出的增强活性和选择性。此外，我们还介绍了先进的表征策略以及基于人工智能的ICPs设计框架。最后，我们探讨了ICPs在电催化、光催化和绿色化学合成领域所面临的机会与挑战。