通过晶面工程突破多碳产品中的安培级电流密度限制

《Chem》：Breaking ampere-level current density limitations in multi-carbon products through crystal facet engineering

二氧化碳电催化还原为多碳产物（C2+）面临反应速率不平衡问题，本文通过晶体面工程调控Cu基催化剂的活性位点分布，实现质子活化、*CO形成与C-C偶联的协同平衡，在1.7 A cm?2电流密度下获得4.29 mmol h?1 cm?2产率，工业级15 A电流下保持80% Faradaic效率及39 mmol h?1产率。

　　

整体情况

将二氧化碳电还原为多碳（C₂₊）产物是实现可持续能源的一条有前景的途径。然而，由于产物分布和反应路径的复杂性，关键中间体的反应速率存在不平衡，这限制了C₂₊产物的电流密度达到安培级别。在这里，我们提出了一种基于晶体面工程的策略，以克服C₂₊产物电流密度的限制，特别是在安培级别范围内。通过多个活性位点的协同效应，关键中间体的反应过程实现了微妙的平衡，从而能够在工业上可行的电流密度下有效生成C₂₊产物。

亮点

•

通过利用晶体面方向的差异实现多位点调控

•

实现了质子活化、?CO形成和C–C偶联之间的平衡

•

在流动电池中，电流密度达到了1.7 A cm^?2，产率为4.29 mmol h^?1cm^?2

•

在大型MEA中，工业电流为15 A时，产率达到39 mmol h^?1

总结

对铜基催化剂的结构调控是实现二氧化碳电还原为多碳（C₂₊）产物的有效策略。然而，产物分布和反应路径的复杂性限制了C₂₊产物所能达到的安培级别电流密度。本文提出了一种晶体面工程策略，通过精细调节质子化过程，使得能够在安培级别电流密度下选择性地生成C₂₊产物。通过原位生成缺陷位点并控制Cu(111)/Cu(100)比例，实现了质子活化、?CO形成和C–C偶联之间的平衡，从而克服了电流密度的限制。值得注意的是，优化后的催化剂对C₂₊产物的法拉第效率（FE）超过了80%，电流密度从0.4 A cm^?2增加到1.7 A cm^?2，在流动电池中的产率为4.29 mmol h^?1cm^?2。在大型膜电极组件中，工业电流为15 A时，法拉第效率仍保持在80%，产率为39 mmol h^?1。

图形摘要