在超薄的SrTiO3材料中，中红外到太赫兹波段的声子极化子被强烈限制在特定范围内

《SCIENCE ADVANCES》：Strongly confined mid-infrared to terahertz phonon polaritons in ultrathin SrTiO3

声子极化子在超薄SrTiO3薄膜中表现出亚波长光操控能力，其色散范围覆盖中红外至太赫兹波段，厚度减小时压缩因子超过500，群速度低至7×10??c，为新型光电子器件设计提供重要材料基础。

　　近年来，随着纳米光学和光子学的迅速发展，研究如何在更小尺度上操控光波成为了科学界关注的焦点。音子极化激元（Phonon polaritons，简称PhPs）作为一种特殊的光-物质耦合模式，因其独特的性质在红外探测、成像以及光电子器件等领域展现出巨大的应用潜力。然而，传统的极性材料通常具有较窄的Reststrahlen波段，限制了其在更宽波长范围内的应用。因此，开发能够支持广谱范围、强场限制、慢群速度以及高品质因子的新型材料成为关键。

本文中，研究团队利用扫描透射电子显微镜下的单色电子能量损失谱（STEM-EELS）技术，对超薄SrTiO?膜的PhPs特性进行了深入研究。通过系统测量不同厚度的样品，他们发现了两种PhPs支，这些支具有广泛的频谱分布、强场限制以及极低的群速度，覆盖了中红外到太赫兹范围。特别地，在3纳米厚的SrTiO?膜中，这些PhPs表现出前所未有的场限制因子，超过500，群速度甚至低至约7×10??倍光速，这一数值与目前最先进的二维范德华材料相当。这些发现为设计下一代需要广谱操作和增强光学限制的光子器件提供了重要的理论依据。

PhPs是由光子与光学声子之间的强耦合产生的混合光模式，其特点包括强光-物质相互作用、亚波长尺度的光场限制、低损耗传播以及可调的色散关系。这些特性使PhPs在多种应用中具有独特优势，例如光学成像、传感、数据存储和相干热辐射。然而，由于大多数极性材料的Reststrahlen波段较窄，难以满足实际应用对广谱范围的需求。因此，寻找具有更宽波段范围和更强场限制能力的新型材料成为关键。

SrTiO?作为一种典型的钙钛矿氧化物，其极性振动频率覆盖了中红外到太赫兹范围。此外，由于其巨大的LO-TO分裂效应，SrTiO?的PhPs可以覆盖一个较宽的Reststrahlen波段。这些固有特性使得SrTiO?成为一种具有广阔前景的PhPs平台，有望在纳米光子学中实现更广泛的应用。

为了全面研究SrTiO?膜中的PhPs特性，研究团队使用STEM-EELS技术对超薄样品进行了实验测量。他们首先通过脉冲激光沉积法在LSAT(001)基底上生长SrTiO?膜，并利用可溶性牺牲层转移技术制备出自由悬挂的纳米薄膜。STEM-EELS技术的优势在于其能够提供原子级的空间分辨率和较大的动量范围，同时不受“太赫兹间隙”（THz gap）的限制，从而实现了对PhPs在太赫兹和中红外区域的全面测量。

实验结果显示，SrTiO?膜中存在两种主要的PhPs模式，分别对应于不同的频率范围。通过高角度环形暗场（HAADF）成像和电子能量损失谱（EELS）数据的收集，研究团队观察到了丰富的能量损失峰，表明PhPs在空间和频率上的分布非常广泛。进一步的空间EELS映射分析揭示了PhPs在不同位置的能量分布变化，从而能够准确识别每个能量峰的来源。

在分析PhPs的色散关系时，研究团队利用电子束探针的空间能量损失变化，提取了PhPs的色散信息。他们发现，随着膜厚度的减小，PhPs的色散逐渐趋于平坦，这意味着光波的波长被进一步压缩，光的传播速度也显著降低。在3纳米厚的样品中，PhPs的场限制因子达到了前所未有的高度，而群速度也降低至极低水平。这些结果表明，超薄SrTiO?膜在实现极端的场限制和光速减缓方面具有巨大潜力。

此外，研究团队还进行了理论计算和模拟，以验证实验结果的可靠性。通过解析计算和边界元方法（BEM）模拟，他们获得了PhPs的色散关系和品质因子，并与实验数据进行了对比。结果表明，实验数据与理论预测高度吻合，进一步证明了超薄SrTiO?膜中PhPs的优异性能。

这些研究不仅揭示了SrTiO?膜中PhPs的广泛频谱范围和极高的场限制能力，还展示了其在纳米光子学和光场操控技术中的应用潜力。SrTiO?的PhPs特性为设计新型的纳米光学器件提供了重要的理论基础，尤其是在需要广谱操作和强光-物质相互作用的领域。同时，其与硅的兼容性也为未来的集成光子学发展带来了新的机遇。

总之，这项研究为理解和利用PhPs在纳米尺度上的独特性质提供了重要的科学依据，展示了SrTiO?作为一种新型材料在红外光子学中的巨大潜力。未来，随着实验技术的不断进步和理论模型的完善，SrTiO?可能在更广泛的光子学应用中发挥重要作用，为下一代光学器件的设计和开发开辟新的方向。