超声波驱动接触电催化中缺陷和自由基的形成：基于密度泛函理论（DFT）和分子动力学模拟（AIMD）的研究

《Applied Nursing Research》：Ultrasound-driven formation of defects and radicals in contact-electro-catalysis: a DFT and AIMD investigation

片状羰基铁@碳复合材料通过溶热-热解两步法合成，碳纳米球壳包覆FCI并形成缺陷与异质界面，协同磁-介电损耗实现X/Ku波段宽频吸收（EAB 10.25 GHz，RLmin -63.14 dB，厚度2.32 mm，填充量30 wt%），理论模拟显示RCS降低-30 dB m2。

　　本文聚焦于开发一种高性能的电磁波吸收材料，以满足X波段（8–12 GHz）和Ku波段（12–18 GHz）对电磁防护的迫切需求。这两个频段在现代无线通信、雷达探测系统中具有广泛的应用，例如卫星通信、精确制导和战场雷达等。随着这些技术的快速发展，对具有高效、稳定电磁吸收能力的材料提出了更高的要求。理想的电磁波吸收材料应具备强吸收能力、宽频带、薄厚度和低重量等特性，以适应各种复杂环境下的应用需求。然而，传统的单一型吸收材料，如纯磁性材料或纯介电材料，往往难以在宽频带内实现高效的电磁波衰减。特别是同时覆盖X波段和Ku波段的材料，其性能优化面临巨大挑战。

为了实现电磁参数的优化，研究人员致力于通过结构设计和多尺度调控来平衡材料的介电和磁性性能。构建多样化的异质界面被认为是一种有效的策略，能够增强界面极化并优化阻抗匹配。例如，已有研究通过在VS?表面构建碳层和WS?层，形成了多相异质结构，从而显著提升了材料的吸收性能。另一项研究则通过构建0D@1D@2D的分级纤维复合材料，实现了多界面协同优化阻抗匹配。碳材料因其低密度、高导电性、丰富的多相结构和良好的化学稳定性，被广泛认为是磁性材料的理想互补成分。将碳材料与磁性材料复合，可以实现各组分优势的协同作用，从而优化阻抗匹配、多样化损耗机制并提升吸波性能。然而，碳材料的高导电性也可能导致皮肤效应，影响吸波性能。相比之下，由异质界面主导的极化损耗可以在不显著增加导电性的情况下调控材料的复介电常数，从而实现从强反射到强吸收的转变，为内部损耗机制的运作创造有利条件。因此，当前研究主要集中在通过结构工程平衡极化损耗（尤其是界面极化）和传导损耗，同时精细调控整体介电性能以实现磁性损耗的集成，从而达到最优的阻抗匹配。

基于上述背景，本文提出了一种创新的合成方法，即溶剂热-热解双步法，用于构建具有均匀、致密碳纳米球壳层的FCI@C复合材料。该方法的关键在于通过引入和精确调控介电碳层，解决原始FCI材料的阻抗不匹配问题。在溶剂热阶段，HHTP分子通过氢键和π-π相互作用自组装成球形碳前驱体。这些前驱体随后物理吸附在FCI表面。随后的热解过程不仅调控了碳的形貌，还生成了大量异质界面和缺陷。这些缺陷和异质界面有效增强了材料的极化损耗能力，从而实现了电磁参数的优化。最终，优化后的复合材料展现出优异的微波吸收性能，其最低反射损耗（RL_min）达到?63.14 dB，对应的频率为4.78 GHz。在2.32 mm的厚度下，该材料的有效吸收带宽（EAB）达到了10.25 GHz，能够完全覆盖X波段和Ku波段。此外，理论模拟进一步表明，该材料在雷达散射截面（RCS）的降低方面表现出显著优势，最大RCS降低值达到?30 dB m2。

本研究通过构建多组分异质结构，为解决填料含量与吸收带宽之间的长期权衡问题提供了一种新的范式。传统的单一组分材料通常面临填料含量与吸收带宽之间的矛盾，即高填料含量往往意味着更高的吸收性能，但会增加材料的密度和重量；而低填料含量虽然可以减轻材料负担，但通常难以实现宽频带的吸收效果。本文所提出的FCI@C复合材料则通过引入介电碳层，不仅有效提升了材料的吸收性能，还显著降低了填料含量，从而在保持轻量化和薄厚度的同时，实现了宽频带的电磁波吸收。这一成果为开发先进电磁防护材料提供了新的思路和方法。

为了实现上述目标，本文首先对合成方法进行了详细描述。2,3,6,7,10,11-六羟基三苯并苯（HHTP）水合物和聚乙烯吡咯烷酮（PVP）购自Aladdin Chemical Reagents Co.，而片状羰基铁（FCI）则是由球形羰基铁粉末（广州冶金集团有限公司）通过球磨法制备而成。所有化学品均未进行额外纯化，直接用于实验。在合成FCI@SC前驱体的过程中，首先将FCI（1 g）分散在无水乙醇（100 mL）中，以防止在溶剂热处理过程中发生氧化。随后加入PVP（100 mg）和HHTP水合物（50或100 mg），搅拌混合后进行溶剂热反应。这一阶段的反应为后续的碳壳层形成提供了必要的条件，同时通过PVP的引入，有效减少了颗粒取向依赖性，防止了材料的堆叠现象。溶剂热反应完成后，材料进入热解阶段，通过控制温度和气氛，实现碳壳层的形貌调控和异质界面的生成。

在结果与讨论部分，本文通过图示和实验数据详细分析了FCI@C复合材料的结构与性能。图1a展示了FCI@SC前驱体及其衍生物的合成过程。FCI首先被分散在无水乙醇中，以避免在溶剂热处理过程中氧化。PVP作为表面活性剂被引入，以减少颗粒取向依赖性并防止堆叠。在溶剂热阶段，HHTP分子通过氢键和π-π相互作用自组装成球形碳前驱体。这些前驱体随后物理吸附在FCI表面，形成初步的碳壳层结构。随后的热解过程进一步调控了碳壳层的形貌，使其更加致密和均匀。同时，热解过程中产生的缺陷和异质界面有效增强了材料的极化损耗能力，从而提升了其在宽频带范围内的电磁吸收性能。

此外，本文还探讨了材料在不同频率下的吸波性能。实验数据显示，FCI@C复合材料在30 wt%的填料含量下，表现出优异的吸波性能。其最低反射损耗（RL_min）达到?63.14 dB，对应的频率为4.78 GHz，显示出材料在该频率下具有极强的电磁波吸收能力。在2.32 mm的厚度下，该材料的有效吸收带宽（EAB）达到了10.25 GHz，能够完全覆盖X波段和Ku波段。这一结果表明，该材料不仅具有宽频带的吸波能力，而且在低填料含量的情况下仍能保持高效的吸收性能，为实际应用提供了重要参考。

为了进一步验证材料的吸波性能，本文还进行了理论模拟。模拟结果表明，该材料在雷达散射截面（RCS）的降低方面表现出显著优势，最大RCS降低值达到?30 dB m2。这一结果不仅验证了材料在实际应用中的潜力，也表明其在电磁防护领域的广泛适用性。通过理论与实验的结合，本文为理解FCI@C复合材料的吸波机制提供了重要依据，同时也为后续材料设计和优化提供了理论支持。

本文的研究成果对于推动高性能电磁防护材料的发展具有重要意义。传统的单一型材料往往难以在宽频带范围内实现高效的电磁波吸收，而本文所提出的多组分异质结构则通过引入介电碳层，有效解决了这一问题。该方法不仅提高了材料的吸收性能，还显著降低了填料含量，从而实现了轻量化和薄厚度的要求。此外，通过调控材料的结构和界面，本文还优化了材料的阻抗匹配性能，使其在宽频带范围内表现出良好的吸波效果。这一研究为开发适用于现代通信和雷达系统的先进电磁防护材料提供了新的思路和方法，同时也为相关领域的基础研究提供了有价值的参考。

在实际应用中，这种高性能的电磁防护材料可以用于各种电子设备和军事装备的电磁屏蔽，以减少电磁干扰并提高设备的电磁兼容性。此外，由于其轻量化和薄厚度的特点，该材料在卫星通信、精确制导和战场雷达等高要求应用场景中具有较大的潜力。同时，该材料的宽频带吸收性能也使其适用于需要覆盖多个频段的复杂电磁环境，从而满足不同应用场合的需求。

本文的研究不仅在材料设计方面取得了重要突破，也在合成方法上进行了创新。通过溶剂热-热解双步法，研究人员成功构建了具有均匀、致密碳壳层的FCI@C复合材料，为后续材料的性能优化和大规模生产提供了可行的路径。这一合成方法的创新性在于其能够有效调控材料的结构和界面，从而实现电磁参数的优化。同时，该方法的可控性和可重复性也为进一步的研究和应用奠定了基础。

总之，本文通过构建多组分异质结构，成功开发了一种高性能的电磁波吸收材料。该材料不仅在低填料含量下实现了宽频带的吸收性能，还在实际应用中展现出良好的潜力。未来，随着对电磁防护材料需求的不断增长，这种新型复合材料有望在更多领域得到应用，为提升电子设备和军事装备的电磁兼容性与隐身能力提供重要支持。