氧化锡与铜基层状双氢氧化物（Cu-LDHs）的耦合通过直接和间接的电子转移，促进了复杂卤代乙酰胺在水中的高效氧化和还原反应

《Dermatologic Clinics》：Tin oxide coupling with cu-LDHs Facilicate the highly efficient oxidation and reduction of complex Haloacetamides water via direct and indirect Electron transfer

同步氧化还原体系在卤代乙酰胺水处理中的应用研究显示，SnO?/CoCuFe-LDH复合电极在3DAER系统中表现出79.6% TOC和86.6% COD去除效率，其协同的直接和间接电子转移机制通过DFT计算和自由基检测验证，同时电极在循环实验中保持稳定，为饮用水消毒提供了新方法。

　　近年来，随着全球范围内新冠疫情的爆发，科学合理的消毒方法成为保障饮用水安全的重要课题。氯和氯胺作为传统的消毒手段，能够有效杀灭水中的多种病原体，确保水质的安全性。然而，消毒过程不仅带来了益处，也伴随着一定的风险。在氯消毒过程中，会不可避免地产生一系列新型消毒副产物（DBPs），例如卤乙酰胺（HAcAms）、卤乙腈（HANs）等。这些副产物的形成往往是由于有机物未被完全去除或残留的消毒剂与水中的其他物质发生反应。科学研究表明，HAcAms作为一种新近发现的消毒副产物，具有显著的毒理学活性，因此对公众健康构成了潜在威胁。尽管在消毒前对DBPs前体进行抑制是控制副产物生成的有效方法，但某些未被传统水处理工艺完全去除的有机物和残留的消毒剂仍会导致多种HAcAms的生成。

HAcAms分子中含有碳-卤素（C-X）键，尤其是C-Cl和C-Br键，这些键的键解离能较高，使其对化学和酶催化降解具有较强的抗性。因此，开发一种高效降解多种HAcAms的系统成为迫切需求。在这一背景下，三维气升电化学反应（3DAER）技术作为一种新型的电化学水处理技术，展现出巨大的应用潜力。该技术通过连续流动的粒子电极进行操作，当系统启动时，粒子电极在外部电场的静电感应作用下容易发生极化，形成大量微电极。这些微电极不仅能够提供更多的活性位点，提高直接电子转移速率，还能够通过直接和间接途径快速降解有机污染物，同时降低能耗。然而，当前的研究主要集中在系统的高级氧化反应部分，忽视了电极的还原作用，导致系统能量的浪费。因此，如何充分利用电极的还原能力，以断裂HAcAms中的C-X键，成为提升系统效率的关键。

在这一方面，合理利用电化学还原与氧化反应的协同作用，能够实现对氯原子的选择性高效去除，同时生成低毒性的有机产物和氯离子（Cl?），并进一步矿化脱氯后的中间产物。因此，构建一个同时具备氧化和还原功能的系统，是解决复杂HAcAms废水处理难题的重要方向。系统的核心挑战在于选择合适的粒子电极材料，这些材料不仅需要参与电化学还原以完成脱氯过程，还需要能够通过电氧化作用矿化脱氯后的中间产物。

目前，钯和银在电催化脱氯方面表现出优异的性能。然而，钯的大规模应用面临成本问题，而银在空气中容易被氧化，影响其长期的催化性能和使用寿命。为了克服这些问题，研究者尝试开发新型的多功能电催化材料，以实现对C-X键的有效断裂或H*物质的生成。这些材料需要能够显著促进电子和氢的转移过程，从而充分利用直接和间接还原反应，提高系统的整体效率。

基于前期对CoCuFe材料的研究，这些材料在同时氧化和还原催化活性方面具有明显优势。因此，通过表面改性、金属掺杂和结构设计等方式构建异质结，以调节电子转移速率、氧活性物种和H*物种的生成，成为提升催化性能的重要手段。SnO?作为一种具有独特电催化性能和稳定性的材料，适合用于催化应用。此外，SnO?本身能够进行氧化还原反应，并可以直接参与电子转移或作为电子转移的中介，从而提高反应速率。因此，本研究将SnO?复合到CoCuFe-LDH上，以进一步调节电子转移能力，为直接和间接脱氯提供可能，结合高级氧化工艺，实现对复杂HAcAms废水的高效降解。

本研究提出了一种简便的原位生长SnO?于CoCuFe-LDH粒子电极表面的方法，旨在实现HAcAms（包括三氯乙酰胺、二氯乙酰胺和一氯乙酰胺）以及实际含氯废水的同步电催化降解。首先，通过多种现代表征技术对S/CCF样品的形貌、结构和组成特征进行了系统研究。其次，通过研究SnO?煅烧温度、流速、电解质浓度、电流密度和初始HAcAms浓度对降解效果的影响，确定了最佳的实验条件。第三，通过DFT计算和实验结果验证了S/CCF在电子转移速率方面的优势，这种加速不仅进一步促进了脱氯反应，还促进了具有强氧化能力的活性物种的生成。最后，对3DAER系统在HAcAms和实际含氯废水处理中的电催化机制进行了深入探讨，并揭示了TCAcAm在系统中的降解路径。

本研究的设计理念在于通过科学合理的材料设计和工艺优化，实现对HAcAms的高效去除。SnO?与CoCuFe-LDH的复合不仅提高了电极的催化活性，还增强了系统的稳定性。在循环实验中，S/CCF粒子电极在处理HAcAms和实际含氯废水时表现出良好的稳定性，这一特性对于实际废水处理具有重要意义。同时，该系统能够有效降低能耗，提高反应效率，为电化学脱氯技术的发展提供了新的思路。

此外，本研究还通过实验验证了S/CCF粒子电极在处理HAcAms废水时的高效性。在最优实验条件下，系统对总有机碳（TOC）和化学需氧量（COD）的去除率分别达到79.6%和86.6%。这一结果表明，S/CCF电极在电化学反应中能够有效促进电子转移，从而提高污染物的去除效率。同时，系统在处理实际含氯废水时也表现出良好的性能，说明其具有广泛的适用性。

在实际应用中，3DAER技术的优势在于其能够实现连续流动处理，这不仅提高了处理效率，还确保了系统的可持续运行。通过粒子电极的合理设计和优化，该技术能够在较低的电压范围内实现对不同类型的卤代污染物的选择性脱氯，从而减少能量消耗，提高系统的整体效率。同时，该技术还能够有效促进活性物种的生成，进一步矿化脱氯后的中间产物，实现对复杂废水的高效处理。

本研究还探讨了S/CCF电极在3DAER系统中的作用机制。通过实验和理论分析，发现SnO?与CoCuFe-LDH的复合能够显著增强电子转移能力，提高系统的催化活性。同时，该复合材料还能够有效促进氢的转移，为间接脱氯提供条件。这种协同作用不仅提高了系统的整体效率，还确保了对复杂污染物的高效去除。

在实际应用中，S/CCF电极的稳定性是衡量其性能的重要指标。通过循环实验，发现该电极在处理HAcAms和实际含氯废水时均表现出良好的稳定性，这一特性对于实际废水处理具有重要意义。同时，该电极的高效性也得到了实验验证，说明其在实际应用中具有较大的潜力。

本研究的设计理念在于通过科学合理的材料设计和工艺优化，实现对HAcAms的高效去除。SnO?与CoCuFe-LDH的复合不仅提高了电极的催化活性，还增强了系统的稳定性。在循环实验中，S/CCF粒子电极在处理HAcAms和实际含氯废水时表现出良好的稳定性，这一特性对于实际废水处理具有重要意义。同时，该系统能够有效降低能耗，提高反应效率，为电化学脱氯技术的发展提供了新的思路。

在实际应用中，3DAER技术的优势在于其能够实现连续流动处理，这不仅提高了处理效率，还确保了系统的可持续运行。通过粒子电极的合理设计和优化，该技术能够在较低的电压范围内实现对不同类型的卤代污染物的选择性脱氯，从而减少能量消耗，提高系统的整体效率。同时，该技术还能够有效促进活性物种的生成，进一步矿化脱氯后的中间产物，实现对复杂废水的高效处理。

本研究还探讨了S/CCF电极在3DAER系统中的作用机制。通过实验和理论分析，发现SnO?与CoCuFe-LDH的复合能够显著增强电子转移能力，提高系统的催化活性。同时，该复合材料还能够有效促进氢的转移，为间接脱氯提供条件。这种协同作用不仅提高了系统的整体效率，还确保了对复杂污染物的高效去除。

在实际应用中，S/CCF电极的稳定性是衡量其性能的重要指标。通过循环实验，发现该电极在处理HAcAms和实际含氯废水时均表现出良好的稳定性，这一特性对于实际废水处理具有重要意义。同时，该系统能够有效降低能耗，提高反应效率，为电化学脱氯技术的发展提供了新的思路。

综上所述，本研究通过设计SnO?/CoCuFe-LDH（S/CCF）复合材料，实现了对HAcAms和实际含氯废水的高效降解。该系统的成功应用不仅为电化学脱氯技术的发展提供了新的方向，还为饮用水消毒领域奠定了坚实的理论和实践基础。通过科学合理的材料设计和工艺优化，S/CCF电极能够有效促进电子和氢的转移，提高系统的催化活性和稳定性，从而实现对复杂污染物的高效去除。