利用可解释性人工智能改进基于纳米过滤的锂/镁分离工艺

《Dentistry Review》：Improving nanofiltration-based lithium/magnesium separation process using explainable artificial intelligence

锂镁分离中纳滤膜的系统优化与机器学习建模研究。通过整合2014-2024年实验数据，构建XG-CAT预测模型，结合SHAP可解释性分析揭示MWCO膜孔径和ΔP-Δπ压差为关键参数，量化选择性（P_Li/P_Mg）与回收率（P_Li/P_w）的协同优化机制，提出膜材料设计新准则。

　　

唐子轩|陈远苗亮|何迪|杨洋|姚伟科|王张欣

中国广东省生态安全与绿色发展基础研究卓越中心，教育部城市群环境安全与绿色发展重点实验室，广东工业大学生态、环境与资源学院，广州，510006

引言

电动汽车和电网规模可再生能源储能的迅速发展推动了对锂离子电池需求的激增，使得可持续锂回收成为资源开采研究的前沿[1,2]。盐湖卤水占全球已知锂储量的70%以上，是一种具有成本效益的原料[[3], [4], [5]]。然而，锂离子（Li⁺：3.82 ?）和镁离子（Mg²⁺：4.28 ?）在水合状态下的离子半径相似，以及它们的电荷特性相似，使得它们之间的分离极具挑战性[[6], [7], [8]]。传统的分离方法如多级蒸发或电化学沉淀能耗高且选择性有限，因此人们对基于膜的分离方法越来越感兴趣[9,10]。

纳滤（NF）利用空间尺寸排阻和Donnan静电排斥作用，优先透过单价离子而阻止二价离子的透过，与热处理方法相比，具有更低的能耗、更简单的操作流程和模块化的可扩展性[[11], [12], [13]]。尽管具有这些优势，基于NF的锂/镁分离过程仍面临持续的优化挑战。根据文献，通过改进膜化学性质（如表面功能化、孔径调控和电荷分布控制）可以有效提高锂/镁的选择性[[14], [15], [16], [17]]。然而，目前的研究仍主要依赖于试错优化，这既耗时又耗费资源。此外，大多数研究仅关注提高锂/镁的选择性，而忽略了锂的回收率[[18], [19], [20], [21]]。最近引入了两个互补的指标：离子渗透率比（$P_{\mathrm{Li}}/P_{\mathrm{Mg}}$）用于量化锂/镁的选择性，以及离子和水渗透率比（$P_{\mathrm{Li}}/P_w$）用于评估锂的回收率[22]。然而，针对这两个标准的NF过程系统优化尚未得到充分探索。

借助丰富的数据和高效的计算能力，机器学习（ML）结合先进的算法和统计分析[23,24]，已成为膜科学领域的一个强大工具[[25], [26], [27], [28], [29], [30]]。通过应用线性回归、决策树和深度神经网络等技术，ML能够揭示制造参数、操作条件和分离性能之间的复杂高维关系。此外，可解释AI（XAI）技术有助于识别改进膜过程的关键因素[28,31,32]。

在这项工作中，我们收集了基于NF的锂/镁分离实验的全面数据集，并开发了ML模型来预测离子渗透率比（$P_{\mathrm{Li}}/P_{\mathrm{Mg}}$）和离子水渗透率比（$P_{\mathrm{Li}}/P_w$）。我们评估了多种基于决策树的算法以选择最准确的预测模型，然后应用XAI技术来确定对每个性能指标影响最大的特征。所得到的见解通过文献中的现有机制得到了验证。通过将文献数据与我们的ML预测结果进行对比，我们揭示了选择性和回收率之间的内在权衡，并突出了具有超越这一限制潜力的膜材料。最后，我们将这些发现转化为具体的设计原则，以指导下一代用于锂回收的NF膜的开发。

数据收集

数据收集

我们首先通过Google Scholar搜索了2014年至2024年间的约100篇相关文献，关键词包括“纳滤”、“锂/镁分离”和“锂提取”（图1）。排除了综述文章、模拟研究或纯理论研究、专利以及非同行评审的资料，以确保数据集仅包含经过实验验证的结果。大多数研究集中在高性能NF膜的制备和改性上，而报道锂回收率的研究相对较少

数据分析

在训练机器学习模型之前，我们对整理好的数据集进行了初步分析，使用箱线图和皮尔逊相关性热图来描述特征分布和内部关系。箱线图展示了每个特征的中位数、四分位数范围和异常值，有助于识别可能扭曲学习结果或降低泛化能力的测量不一致性和异常值。皮尔逊相关性热图量化了特征之间的线性关系

结论

本研究建立了一个基于机器学习的框架，用于预测和解释纳滤（NF）膜的锂/镁分离性能。开发的XG-CAT框架展示了强大的预测能力，有效捕捉了膜特性与分离行为之间的复杂关系。SHAP分析表明，膜孔径（MWCO）对模型预测离子渗透率比（$P_{\mathrm{Li}}/P_{\mathrm{Mg}}$）的影响最为显著，而压差（ΔP???Δπ）在模型预测中起着主导作用

CRediT作者贡献声明

唐子轩：撰写——初稿撰写、可视化、方法论设计、实验研究、数据分析、数据整理。陈远苗亮：可视化、概念构思。何迪：可视化。杨洋：资金获取、撰写——审稿与编辑。姚伟科：撰写——审稿与编辑、可视化、监督、概念构思。王张欣：撰写——审稿与编辑、监督、资源协调、项目管理、资金获取、概念构思。

利益冲突声明

作者声明没有已知的财务利益冲突或个人关系可能影响本文的研究结果。

致谢

我们感谢国家自然科学基金（项目编号：52388101和52470066）以及广东省工程技术发展战略研究院的研究咨询项目（项目编号：2024-GD-11）的财政支持。