自适应聚两性离子涂层在功能化纳米通道中实现最佳离子整流效果

《Analytical Chemistry》：Adaptive Polyzwitterion Coatings Enable Optimal Ion Rectification in Functionalized Nanochannels

pH响应圆柱形纳米通道通过非均匀接枝zwitterionic聚电解质层实现离子电流整流，发现聚电解质层厚度与整流性能无直接线性关系，并建立预测模型优化性能。

　　

生物通道的离子选择性特性激发了人们尝试用合成圆锥形纳米孔来复制其功能的努力。然而，诸如堵塞问题以及制造圆锥形结构所涉及的复杂性限制了它们作为智能纳米流体二极管的实际应用。在这项研究中，我们通过研究圆柱形纳米通道内的pH敏感性整流现象克服了这些难题，该现象是由两性离子聚电解质层的非均匀接枝引起的离子电流整流（ICR）效应。纳米通道内电荷的逐渐空间变化使得能够精确控制轴向上的双电层（EDL）重叠情况，从而即使在圆柱形结构中也能实现整流。我们首次确定了在特定体积电解质浓度和溶液pH值下，使整流效果最大化的聚电解质两性离子层最佳厚度（t_PZL），这一发现挑战了传统的观点，即t_PZL与整流性能之间存在直接的一一对应关系。此外，接枝层上的两性离子基团赋予了整流特性对pH值的依赖性可调性，从而可以有效地控制类似二极管的响应方向。我们还开发了一个简化的分析模型，该模型能够根据t_PZL预测不同的整流模式，并确定给定操作条件下的最佳t_PZL值。这些发现对于克服圆锥形纳米通道的制造和操作限制具有重要意义，并为开发利用pH响应性离子整流的智能离子传感器提供了一个多功能平台。