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在介观尺度限制下Pt–Co协同作用的理性设计:实现常温条件下稳定的C=O选择性加氢
《ACS Sustainable Chemistry & Engineering》:Rational Design of Pt–Co Synergy in Mesoscale Confinement: Enabling Stable C═O Selective Hydrogenation under Ambient Conditions
【字体: 大 中 小 】 时间:2025年11月21日 来源:ACS Sustainable Chemistry & Engineering 7.3
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选择性醛酮氢化高效催化剂设计及机理研究。采用真空辅助浸渍与空间约束自组装策略,在氨基功能化介孔硅胶(MS)上构建Pt1Co10纳米合金,通过电荷分布调控、几何限域抑制金属颗粒生长和分级孔道优化反应路径,实现96.8%的肉桂醛转化率和72.1%的肉桂醇选择性。Pt-Co电子协同抑制C=C加氢副反应,MS骨架的应变适应能力确保催化剂循环稳定性。

由于α,β-不饱和醛中C=C键活化的热力学优势,开发高效的选择性C=O加氢催化剂仍然具有挑战性。为了解决这一限制,我们通过结合真空辅助浸渍和空间受限的自组装技术,在乙二胺功能化的介孔二氧化硅(MS)中制备了Pt1Co10纳米合金。这种双重空间-时间控制策略能够在金属界面实现精确的电荷重新分布,几何限制抑制了Ostwald熟化过程,并通过分级孔结构优化了加氢路径。在工业可行的条件下(25°C,0.5 MPa H2),Pt1Co10/MS体系能够实现96.8%的肉桂醛转化率和72.1%的肉桂醇产率,优于传统的Pt或Co催化剂。更重要的是,MS框架的应变适应能力使得催化剂在循环测试中保持活性,而Pt和Co之间的电子协同作用可以优化吸附能量,从而抑制竞争性的C=C加氢路径。这项工作建立了一种双金属协同作用的方法,用于引导吸附中间体的构型,为选择性加氢催化提供了通用策略。
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