在无金属Nb2O5催化剂作用下，芳香塑料中C–O键和C–C键的氢解断裂的比较研究

《ACS Sustainable Chemistry & Engineering》：Comparative Studies in the Hydrogenolysis Cleavage of C–O and C–C Bonds in Aromatic Plastics over a Metal-free Nb2O5 Catalyst

本研究利用无金属Nb?O?催化剂探索芳香塑料的氢解裂解机制，发现聚苯乙烯（PS）中sp2-sp3碳键可通过氢解断裂，而聚对苯二甲酸乙二醇酯（PET）和聚苯醚（PPO）中的C-O键因催化剂表面吸附饱和导致反应受阻。实验通过EPR、XANES、TPD和原位DRIFTS证实活性位点被C-O键过度占据是阻碍因素，并提出优化催化剂表面特性的解决方案。该成果为开发高效经济型金属催化剂提供了新思路。

　　

将废弃塑料升级回收为有价值的化学产品和燃料，已成为一种潜在的可行策略，以应对化石能源资源的枯竭和不断增长的能源需求。C–O键和C–C键是芳香族塑料中的基本连接结构，因此精确地活化并断裂这些键具有很高的研究价值。在本研究中，我们使用了一种无金属的Nb₂O₅催化剂来研究芳香族塑料中C–O键和C–C键的氢解断裂过程。在不含氧的塑料（如聚苯乙烯PS）中，C_sp2–C_sp3键的氢解断裂是可行的，而在聚对苯二甲酸乙二醇酯（PET）和聚苯醚（PPO）中则不可行。电子顺磁共振（EPR）、X射线吸收近边结构（XANES）、程序升温脱附（TPD）以及原位漫反射红外傅里叶变换光谱（DRIFTS）实验结果表明，C–O键在Nb₂O₅催化剂表面的过度吸附会覆盖氢解反应的活性位点，从而阻碍C–O键的氢解断裂。此外，本文还提出了未来在无金属Nb₂O₅催化剂上实现C–O键氢解断裂的研究方向。这项研究有助于开发经济高效、性能优异的无金属催化剂。