hBN中硼空位中心核自旋介导弛豫机制的参数自由模型研究

《npj Computational Materials》：Nuclear spin-mediated relaxation mechanisms of the \({{\rm{V}}}_{{\rm{B}}}^{-}\) center in hBN

本刊推荐：为解决六方氮化硼中负电硼空位(VB-)中心低温自旋弛豫机制不明确的问题，研究人员通过簇扩展技术开发了参数自由的自旋动力学模型。研究首次揭示了VB-与三个最近邻氮核自旋形成强耦合核心，准确复现了B=90 G下的T1实验值，并预测了0-2000 G磁场范围内的弛豫时间变化规律。该工作为核自旋量子技术发展提供了微观理论基础。

　　

在固态量子系统研究领域，自旋缺陷色心已成为推动量子传感、量子存储和量子计算发展的关键平台。其中，六方氮化硼(hBN)中的负电硼空位(V_B^-)缺陷因其高温自旋操控能力和易于集成到范德瓦尔斯结构中的特性，近年来备受关注。尽管已有大量实验研究了该缺陷的相干特性，但对其自旋弛豫时间(T₁)及其控制参数依赖性的理解仍十分有限。特别是在低温条件下，当声子 populations被抑制时，自旋弛豫主要由与周围核自旋浴的超精细相互作用和偶极相互作用驱动的自旋翻转过程主导，而准确描述这一过程需要解决多自旋纠缠等理论挑战。

为了解决这一难题，慕尼黑工业大学Chanaprom Cholsuk等人开发了一种基于簇扩展技术的参数自由自旋动力学模型，系统研究了hBN中V_B^-中心在低温和中等磁场下的T₁弛豫机制。研究发现，V_B^-中心与三个最近邻氮核自旋形成了强耦合电子自旋-核自旋核心，必须考虑这些核自旋的相干动力学和衍生记忆效应。该模型成功复现了B=90 G下观察到的T₁时间，并预测了0≤B≤2000 G区间内T₁对外部磁场的依赖关系。

研究方法上，作者采用扩展Lindbladian形式主义的簇扩展技术，通过将整个系统划分为较小的自旋簇来近似中心自旋系统约化密度矩阵对角元素的时间演化。研究构建了四种不同复杂度的模型：二自旋簇模型(电子自旋+单个氮核自旋)、三/四自旋簇模型(分别包含氮和硼核自旋)、引入退相干的改进模型，以及六自旋簇模型(电子自旋+三个最近邻氮核自旋+两个远距离氮核自旋)。通过比较这些模型的预测能力，最终确定六自旋簇模型能最准确捕捉弛豫动力学。

模型比较与验证

通过系统比较四种模型的性能，研究发现仅包含电子自旋和单个氮核自旋的Model 1呈现拉伸指数衰减，与实验观测不符。Model 2和3虽然增加了核自旋间偶极相互作用，但仍无法准确再现指数弛豫行为。只有Model 4成功呈现出指数衰减特性(衰减指数n=1)，表明该模型充分包含了扩展中心自旋与浴自旋间的纠缠和偶极相互作用。

核自旋纠缠对T₁的影响

在B=90 G条件下，Model 4模拟显示电子自旋极化逐渐转移到所有周围核自旋，包括最近邻和远距离浴自旋。最近邻氮核自旋表现出快速相干振荡，这是由超精细相互作用诱导的|m_s=0, m_I=-1/2?和|m_s=-1, m_I=+1/2?态之间的振荡所致。通过外推得到的T₁时间为694.77 μs，与实验报道的1 ms值高度吻合。

T₁对磁场的依赖性

研究发现了三个明显的磁场区域：低场区(0₁随磁场增加而减小，这是由于Zeeman分裂变窄增强了电子-核自旋翻转过程。在GSLAC附近(约1250 G)，|m_s=0, m_I?和|m_s=-1, m_I?态接近简并，导致强烈的电子-核自旋混合，使系统呈现非指数弛豫行为。在高场区，增大的能级分离抑制了超精细介导的翻转过程，导致T₁时间延长。

该研究建立了描述hBN中V_B^-中心T₁弛豫动力学的可靠且可扩展的方法，为未来核自旋量子技术的发展提供了微观见解。研究揭示的强耦合特性表明，在单层hBN几何结构中，由于远距离氮核自旋与空位的距离增加，其超精细相互作用强度降低，可能导致比体材料更长的T₁时间。未来工作可进一步扩展该框架，包含邻近顺磁电子自旋或硼核相互作用的贡献，为量子传感和量子存储应用优化V_B^-中心性能提供理论指导。

本研究发表于《npj Computational Materials》，为固态量子系统中自旋弛豫机制的深入理解提供了重要理论框架，对量子信息科学的发展具有积极推动作用。