冷却速率对中程FCC纳米晶体形成路径的影响：MRCO在结构演变中的作用

《Physical Chemistry Chemical Physics》：Effect of cooling rate on the formation pathway of medium-range FCC nanocrystals: the role of MRCO in structural evolution

快速冷却下金属玻璃中程有序结构（MRCO）对FCC纳米晶成核的影响研究。通过分子动力学模拟与自由能分析发现，MRCO结构在冷却过程中会转化为FCC纳米晶，其转换效率与冷却速率呈负相关。慢速冷却促进MRCO与HCP/BCC结构的动态转换，提高成核自由能势垒；快速冷却则冻结MRCO簇，抑制结构转变。该研究揭示了非经典多步成核机制，并基于Tanaka双参数模型建立了玻璃与晶体结构演化的统一理论框架。

　　

在单分散金属体系的过冷凝固过程中，尽管人们广泛观察到了冷却速率对局部结构演变的影响，但其背后的物理机制仍不甚明了。在这项研究中，我们结合分子动力学模拟和自由能分析，探讨了在不同冷却速率下中等范围面心立方（FCC）纳米晶的成核路径，重点研究了中等范围晶体有序性（MRCO）在结构演变过程中的作用。所有冷却条件下都会形成MRCO结构，但随着冷却速率的降低，这些结构转化为类似FCC的纳米团簇的效率显著提高。在缓慢冷却过程中，MRCO与其他局部有序结构（例如体心立方HCP和体心立方BCC）之间频繁发生结构转变，这大大增加了形成相同尺度纳米晶的自由能障碍。相比之下，快速冷却倾向于在完全转化之前就冻结MRCO团簇。本研究为非经典的多步成核机制提供了直接证据，并基于田中（Tanaka）的两参数模型，为金属玻璃的微观结构控制提供了理论基础，同时也为理解玻璃和晶体的结构演变提供了一个统一的理论框架。