用于高效电催化水氧化电极的二维大分子钴掺杂镍铁层状双氢氧化物晶格构建单元

《Journal of Colloid and Interface Science》：2D macromolecular cobalt-doped nickel-iron-layered double hydroxide lattice building blocks for highly efficient electrocatalytic water oxidation electrode

氧析出反应（OER）是水分解制氢的关键瓶颈，本研究通过水剥离法成功制备了二维钴铁掺杂层状双氢氧化物纳米片（CNFL-NS），并采用电泳沉积法在不锈钢基底上构建薄膜。实验表明，CNFL-NS2催化剂在50 mA cm?2电流密度下过电位仅245 mV，Tafel斜率39 mV dec?1，且电化学阻抗仅为0.81 Ω，同时具备13.5 cm2的高比表面积和100小时以上的稳定性。该成果为高效、低成本OER催化剂的制备提供了新策略。

　　水的裂解技术是实现绿色能源转换的重要手段，其中氧气析出反应（OER）是该过程中最具挑战性的环节之一。由于OER涉及复杂的四电子转移过程，其反应动力学相对缓慢，因此开发高效、低成本且环境友好的催化剂成为研究的重点。在众多候选材料中，层状双氢氧化物（LDH）因其独特的层状结构、可调的化学组成以及优异的电催化性能而备受关注。然而，传统LDH材料在实际应用中存在一定的局限性，如低导电性、非多孔结构以及高电阻等，这些问题限制了其在OER中的表现。

为了克服这些限制，研究者们尝试通过不同的方法对LDH进行剥离处理，使其形成二维的纳米片结构，从而增加其活性位点数量、改善其导电性和增强其稳定性。剥离后的LDH纳米片（NS）能够提供更大的比表面积，并且有助于提高电子和离子的传输效率，这在电催化反应中至关重要。其中，水剥离技术因其无毒、环保、操作简便等优势而成为一种备受青睐的剥离方式。水作为溶剂不仅能够有效地剥离LDH，还能保持其结构的完整性，避免活性位点被遮蔽或破坏。

本研究聚焦于开发一种高效的水剥离策略，以制备具有优异电催化性能的Co掺杂镍铁LDH纳米片（CNFL-NS）。首先，通过共沉淀法合成了具有硝酸根插层的镍铁LDH（NFL-B）和Co掺杂镍铁LDH（CNFL-B）。随后，利用水辅助超声剥离技术对CNFL-B晶体进行处理，得到了单层的CNFL-NS。该剥离方法不仅避免了传统有机溶剂可能带来的环境污染和健康风险，还显著提升了纳米片的分散性和稳定性。为了进一步提升其应用价值，研究团队采用电泳沉积（EPD）方法将剥离后的CNFL-NS沉积在不锈钢基底上，形成均匀的薄层结构。这种制备方式不仅操作简便，还能够实现对催化剂厚度和分布的精确控制，为后续的电催化性能测试提供了理想的材料基础。

通过系统的研究，研究人员发现CNFL-NS在OER过程中表现出卓越的催化活性。在电流密度为50?mA?cm?2时，其过电位仅为245?mV，这表明其在较低电压下即可实现高效的氧气析出。此外，其Tafel斜率仅为39?mV dec?1，显示出良好的反应动力学特性。电化学阻抗谱（EIS）分析进一步证实了CNFL-NS的低电荷转移电阻（0.81?Ω），显著优于未剥离的CNFL-B（8.1?Ω），这说明剥离后的纳米片具有更高的导电性和更高效的电子转移能力。这些特性使得CNFL-NS在实际应用中具有更高的效率和更低的能量消耗。

为了进一步验证其性能，研究人员进行了长达100小时的恒电流测试，结果显示CNFL-NS在100?mA?cm?2的电流密度下仍能保持出色的电催化稳定性，这表明其在长期运行过程中具有良好的耐久性和结构稳定性。这些结果不仅证明了CNFL-NS作为OER催化剂的潜力，还为未来在可再生能源领域的应用提供了理论依据和实践指导。

本研究的创新点在于利用水剥离技术制备出具有高电催化活性的二维LDH纳米片，并通过电泳沉积方法将其高效地沉积在导电基底上，从而构建出性能优异的OER催化剂。相比于传统的有机溶剂剥离方法，水剥离不仅更加环保，还能够避免活性位点被有机溶剂覆盖，从而保持纳米片的催化活性。此外，研究团队还对剥离后的纳米片进行了系统的结构、物理化学和电化学性能分析，为深入理解其催化机制提供了重要的实验数据。

从实际应用的角度来看，本研究开发的CNFL-NS材料具有广阔的应用前景。首先，其低过电位和高电流密度意味着在实际水电解装置中可以实现更低的能耗，这对于推动绿色能源技术的发展具有重要意义。其次，其优异的稳定性表明该材料在长时间运行过程中不会发生明显的结构劣化或活性下降，这有助于提高水电解设备的使用寿命和可靠性。最后，该材料的制备方法简单且环保，降低了生产成本，使得其在大规模应用中更具可行性。

本研究不仅为OER催化剂的开发提供了新的思路，还为其他类型的电催化反应（如HER、CO?还原等）提供了可借鉴的材料设计策略。通过合理调控材料的组成和结构，可以进一步优化其催化性能，从而满足不同应用场景的需求。此外，该研究还强调了水剥离技术在新型二维材料制备中的重要性，为未来在材料科学和能源技术领域的研究提供了重要的参考价值。

综上所述，本研究通过水剥离技术成功制备了具有高催化活性和稳定性的Co掺杂镍铁LDH纳米片，并将其沉积在不锈钢基底上，构建了高效的OER催化剂。该材料在低过电位下即可实现高电流密度的氧气析出，并且在长时间运行中保持良好的性能，这为未来在可再生能源领域的应用提供了坚实的理论和技术基础。同时，该研究也为开发其他类型的电催化材料提供了新的思路和方法，推动了绿色能源技术的发展。