宽角度相干衍射成像的快速模拟

《Laser & Photonics Reviews》：Fast Simulation of Wide-Angle Coherent Diffractive Imaging

本文提出传播多切片傅里叶变换方法（pMSFT），通过严格的物理推导和分步傅里叶变换，解决了宽角散射和传播效应的近似问题，在性能上优于现有方法如Hare、MSFT、Born近似和SAXS，为单次coherent散射成像提供了更准确的模拟工具。

　　单次相干衍射成像（CDI）技术在使用高强度的XUV（极紫外）和软X射线脉冲时，展现出在单张衍射图像中获取纳米尺度物体三维形状及其光学性质的潜力。与传统X射线衍射方法相比，CDI技术的优势在于能够以更高效的方式提取样品信息，但这种优势是以对散射过程的复杂描述为代价的，因为XUV和软X射线范围内的宽角度散射和传播效应更加显著。在实际应用中，通常采用迭代前向拟合的方法，通过优化合适的几何模型参数来重建样品特性，这种方法要求具备足够快速且精确的散射过程模拟能力，从而限制了像有限差分时域（FDTD）等完整方法的使用。

为了提高宽角度散射模拟的精度，本文提出了一种新的传播多切片傅里叶变换方法（pMSFT）。该方法在相同的数值复杂度下，相较于现有的宽角度散射方法具有显著的精度提升。通过从第一性原理出发，我们推导了pMSFT方法，并提供了一种切片分辨的表示方式，揭示了其与现有方法之间的联系。此外，我们还进行了一项系统性的性能基准测试，涵盖了一系列实验相关的场景，以提供有关不同方法适用范围和适合性的明确指导。最终，pMSFT被证明是大多数情况下的最佳选择。

在实验场景中，pMSFT与Hare的分步方法、MSFT、Born近似和小角度X射线散射（SAXS）方法的预测结果进行了对比。结果表明，pMSFT在宽角度散射特征的再现和信号强度的预测上，与基于FDTD的准精确计算几乎完全一致，而其他方法则表现出不同程度的偏差。特别是Hare方法在大角度区域的预测存在明显偏差，导致特征的误表征；MSFT方法虽然能够捕捉散射图像的基本结构，但在所有角度上都表现出一定的扭曲和定量误差；Born近似仅能反映散射特征的总体趋势，如条纹的三重对称性，但无法准确再现条纹对比度和信号强度；而SAXS方法在大角度散射中表现不佳，仅能捕获散射图像中心区域的六重对称性，忽略了其他关键特征。

为了进一步理解这些方法之间的联系，我们从物理上推导了pMSFT方法，并将其与其他方法（如Hare方法、MSFT、Born和SAXS）进行比较。通过这种分析，我们得到了一个统一的物理图像，明确了每种方法所依赖的近似假设及其适用范围。例如，Hare方法基于对真空传播的近似，而MSFT方法则忽略了传播效应。Born近似适用于弱散射情况，其核心是将散射视为小扰动。SAXS方法则主要关注小角度散射，并忽略大角度的细节。这些方法的适用性与精度差异，使得pMSFT在大多数实验条件下成为更优的选择。

在实际的数值实现中，pMSFT方法依赖于对物体的切片化处理，并在每个切片上交替进行真空传播和材料修正步骤。这种方法的数值实现涉及一系列快速傅里叶变换（FFT）操作，以及在实空间和k空间中的复杂幅度图乘法。虽然这种方法的计算过程较为繁琐，但其精度优势使其在处理宽角度散射时更加可靠。相比之下，MSFT和Born方法虽然在某些情况下可以受益于并行计算，但在大多数实验条件下，pMSFT的计算复杂度并不显著影响其性能，反而提供了更精确的结果。

为了将散射图像与实验测量结果进行对比，我们需要将散射图像转换为实际可测量的功率密度。这一过程涉及将远场散射图像与探测器的几何结构和局部倾斜进行关联。通过使用几何光学和波动光学的理论，我们可以将散射图像与探测器的测量结果进行统一处理。对于扁平探测器，可以将散射图像转换为功率密度，并在相同的网格上进行实验和理论的定量比较。而对于球形探测器，则可以通过不同的坐标变换方式来实现。此外，我们还引入了极化修正，以确保对散射图像的描述能够反映实际的极化效应，特别是在大角度散射区域。

在方法评估方面，我们通过将不同方法的预测结果与精确的Mie解和FDTD计算进行比较，得出了系统的定量评估。Mie解作为精确的理论参考，适用于全范围的折射率条件，而FDTD计算则提供了对复杂散射过程的完整描述。通过分析散射图像的相对特征误差和绝对信号强度，我们能够对不同方法的精度和适用性进行综合评估。结果表明，pMSFT在宽角度散射的特征再现和信号强度预测上具有显著优势，而Born方法和SAXS方法在信号强度的预测上存在较大偏差，特别是在低折射率区域和大角度散射区域。

在实验参数的选取上，我们考虑了从紫外到硬X射线范围内的折射率变化，以及样品尺寸与波长之间的比例关系。这些参数的选择直接影响散射图像的分辨率和特征的再现能力。通过将这些参数系统地纳入分析框架，我们能够全面评估不同方法在各种实验条件下的性能。此外，我们还展示了不同方法在实际实验场景中的表现，包括高能极限下的样品、银在90 eV软X射线下的散射以及氦在23.5 eV下的散射。这些案例表明，pMSFT在各种条件下都能提供更精确的结果，而其他方法则在特定条件下表现出局限性。

最终，我们得出结论：在XUV和软X射线范围内，pMSFT方法是处理宽角度散射的最佳选择。它不仅能够准确再现散射图像的细节，还能够提供定量的信号强度预测。相比之下，SAXS方法虽然在数值计算上更具优势，但其适用范围受到显著限制，仅适用于折射率接近1且仅关注小角度散射的情况。因此，在大多数实际应用中，pMSFT方法因其精度和适用性而成为首选。此外，本文还提供了详细的实验数据和方法实现，以支持研究结果，并通过公开的开放资源为其他研究者提供了便利的工具。