尿素介导的空心花状氮掺杂Nb?O?微球的制备，用于快速充电锂离子电池

《Journal of Energy Storage》：Urea-mediated construction of hollow flower-like nitrogen-doped Nb 2O 5 microspheres for fast-charging lithium-ion batteries

高效快充锂离子电池负极材料：氮掺杂空心花状Nb?O?微球制备及其协同效应研究

　　在当今社会，随着对可持续和高效能量存储系统的需求日益增长，开发先进的高性能锂离子电池（LIBs）负极材料成为科研的重要方向之一。传统的石墨负极材料虽然因其丰富的储量和适中的插层容量（LiC?，372 mAh g?1）而广泛应用于商业电池中，但在高电流操作或低温环境下，其接近零的锂化电位会引发危险的锂枝晶形成，带来显著的安全隐患。此外，石墨材料在锂离子插层过程中表现出缓慢的反应速率和较大的体积变化，这不仅影响电池的快速充放电性能，还会导致结构的不可逆损伤。因此，迫切需要开发一种兼具高安全性与快速充放电能力的新型负极材料，以推动下一代LIBs的发展。

Nb?O?作为一种具有广阔前景的高性能负极材料，因其高工作电位和显著的插层赝电容行为而备受关注。然而，其在实际应用中受到固有导电性差和锂离子扩散动力学缓慢的限制。为了解决这些问题，研究人员不断探索材料的结构和性能优化策略。近年来，Nb?O?的多种晶体相，如伪六方（TT-Nb?O?）、正交（T-Nb?O?）、四方（M-Nb?O?）和单斜（H-Nb?O?）等，被广泛研究。其中，T-Nb?O?因其结构优势，展现出较高的容量和良好的快速充放电性能。此外，Nb?O?的高锂化电位（1.0–2.0 V）有效抑制了锂枝晶的形成，显著提高了电池的安全性。同时，Nb?O?在充放电过程中体积变化较小，减少了机械损伤，确保了较长的循环寿命。更重要的是，Nb?O?具有独特的赝电容行为，能够在充放电过程中实现锂离子的快速嵌入，而不发生相变，从而提升其快速充放电能力。

尽管Nb?O?展现出诸多优势，但其固有导电性差和锂离子传输缓慢仍然是限制其广泛应用的主要障碍。为此，研究者们尝试通过材料的形态和纳米结构调控来提升锂离子的扩散动力学。目前，已经设计出多种Nb?O?的纳米结构，包括纳米棒、纳米片、纳米线、多孔结构和空心结构等。其中，空心结构因其较大的活性表面积和高效的离子/电子传输能力而受到特别关注。空心结构内部的空间还能有效缓解充放电过程中体积变化带来的结构损伤。例如，Bi等人通过一种顺序模板法合成了空心多壳层Nb?O?，实现了在2000次循环后1C下仍保持172.6 mAh g?1的优异容量。然而，传统的空心结构合成方法通常依赖于牺牲模板，如聚合物、二氧化硅和碳模板，这不仅增加了制备过程的复杂性，还带来了安全问题和掺杂均匀性方面的挑战。因此，开发一种简便且无需模板的合成策略，成为当前研究的热点。

在此研究中，首次通过一种简单的无模板水热法结合煅烧工艺，使用尿素作为形态调控剂和氮源，成功合成了具有空心花状结构的氮掺杂Nb?O?微球。该材料的空心结构不仅提高了电子/离子的扩散动力学，还提供了更多的反应活性位点，并有效缓解了充放电过程中的体积变化。此外，氮掺杂能够显著提升材料的电子导电性。形态调控与氮掺杂的协同作用使得该材料展现出前所未有的电化学性能，为基于Nb?O?的负极材料在快速充放电应用中树立了新的标杆。

实验结果表明，该材料在20C下仍能保持150 mAh g?1的高容量，且在2000次循环后仍具有80.0%的容量保持率。当与LiNi?.5Co?.3Mn?.2O?正极材料搭配使用时，该全电池在10C下实现了107 mAh g?1的高容量，并在500次循环后仍保持72.6%的容量保持率。这些性能的提升主要得益于材料独特的结构设计和氮掺杂的协同效应。首先，空心花状结构为锂离子的快速嵌入和脱出提供了畅通的通道，减少了离子传输的阻力，提高了充放电效率。其次，氮掺杂通过引入新的电子能级，提高了材料的电子导电性，从而增强了整体的电化学反应活性。

此外，氮掺杂还能有效降低锂离子的扩散势垒，使得锂离子在材料内部的迁移更加顺畅。这种结构和性能的优化使得该材料在高倍率充放电条件下仍能保持良好的容量保持率，为高功率电池的应用提供了坚实的基础。同时，该材料在循环过程中表现出优异的结构稳定性，避免了传统材料因体积变化而导致的粉化和断裂问题。这种稳定性不仅提高了电池的使用寿命，还增强了其在极端条件下的适用性。

在实际应用中，这种新型负极材料展现出广阔的前景。首先，其高容量和优异的快速充放电性能使得电池能够在短时间内完成充放电过程，满足现代电子设备对快速充放电的需求。其次，其良好的循环稳定性确保了电池的长期使用，减少了更换频率，降低了使用成本。此外，该材料的安全性较高，避免了锂枝晶形成带来的安全隐患，使得电池在高电流或低温环境下仍能稳定运行。这些优势使得该材料在未来的高功率电池系统中具有重要的应用价值。

为了进一步验证该材料的性能，研究人员通过XRD、CV和EIS等手段对其结构和电化学行为进行了详细分析。XRD结果表明，氮掺杂并未改变Nb?O?的晶体结构，其特征峰与未掺杂的Nb?O?基本一致，说明氮掺杂主要影响的是材料的表面和界面性质，而非其基本晶体结构。CV测试显示，氮掺杂的Nb?O?具有较高的赝电容特性，这表明其在充放电过程中能够实现更多的电荷存储。EIS测试进一步证实了该材料具有较高的锂离子扩散系数，说明其内部的离子传输效率得到了显著提升。

综上所述，该研究成功开发了一种简便且无需模板的合成方法，用于制备具有空心花状结构的氮掺杂Nb?O?微球。实验和理论分析表明，氮掺杂不仅提高了材料的电子导电性，还有效降低了锂离子的扩散势垒。同时，空心花状结构为锂离子的快速嵌入和脱出提供了高效的通道，缓解了体积变化带来的结构损伤。这种结构和性能的优化使得该材料在高倍率充放电条件下仍能保持良好的容量保持率，为高功率电池的应用提供了坚实的基础。此外，该材料在循环过程中表现出优异的结构稳定性，避免了传统材料因体积变化而导致的粉化和断裂问题。这些优势使得该材料在未来的高功率电池系统中具有重要的应用价值。

该研究不仅在实验上取得了突破，还在理论上提供了新的视角。通过结合实验数据和理论模型，研究人员深入探讨了氮掺杂对材料性能的影响机制。氮掺杂通过引入新的电子能级，提高了材料的电子导电性，从而增强了整体的电化学反应活性。同时，氮掺杂还能有效降低锂离子的扩散势垒，使得锂离子在材料内部的迁移更加顺畅。这种结构和性能的优化使得该材料在高倍率充放电条件下仍能保持良好的容量保持率，为高功率电池的应用提供了坚实的基础。此外，该材料在循环过程中表现出优异的结构稳定性，避免了传统材料因体积变化而导致的粉化和断裂问题。这些优势使得该材料在未来的高功率电池系统中具有重要的应用价值。

该研究的成功为高功率电池材料的开发提供了新的思路。首先，通过无模板水热法结合煅烧工艺，研究人员实现了一种简便且高效的合成方法，避免了传统模板法的复杂性和安全隐患。其次，空心花状结构的引入为锂离子的快速嵌入和脱出提供了高效的通道，提高了电池的充放电效率。同时，氮掺杂的引入进一步提升了材料的电子导电性，降低了锂离子的扩散势垒，从而增强了整体的电化学性能。这种结构和性能的协同优化使得该材料在高倍率充放电条件下仍能保持良好的容量保持率，为高功率电池的应用提供了坚实的基础。

该研究的成果不仅在实验室环境中得到了验证，还在实际应用中展现出良好的潜力。当该材料与LiNi?.5Co?.3Mn?.2O?正极材料搭配使用时，全电池在10C下实现了107 mAh g?1的高容量，并在500次循环后仍保持72.6%的容量保持率。这表明该材料在实际应用中具有良好的匹配性和协同效应。此外，该材料的高容量和优异的快速充放电性能使其能够满足现代电子设备对高能量密度和快速充放电的需求。同时，其良好的循环稳定性确保了电池的长期使用，减少了更换频率，降低了使用成本。

该研究的成果为未来高功率电池材料的设计和开发提供了重要的参考。首先，空心花状结构的引入为锂离子的快速嵌入和脱出提供了高效的通道，提高了电池的充放电效率。其次，氮掺杂的引入进一步提升了材料的电子导电性，降低了锂离子的扩散势垒，从而增强了整体的电化学性能。这种结构和性能的协同优化使得该材料在高倍率充放电条件下仍能保持良好的容量保持率，为高功率电池的应用提供了坚实的基础。此外，该材料的高容量和优异的快速充放电性能使其能够满足现代电子设备对高能量密度和快速充放电的需求。同时，其良好的循环稳定性确保了电池的长期使用，减少了更换频率，降低了使用成本。

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该研究的成果不仅在实验室环境中得到了验证，还在实际应用中展现出良好的潜力。当该材料与LiNi?.5Co?.3Mn?.2O?正极材料搭配使用时，全电池在10C下实现了107 mAh g?1的高容量，并在500次循环后仍保持72.6%的容量保持率。这表明该材料在实际应用中具有良好的匹配性和协同效应。此外，该材料的高容量和优异的快速充放电性能使其能够满足现代电子设备对高能量密度和快速充放电的需求。同时，其良好的循环稳定性确保了电池的长期使用，减少了更换频率，降低了使用成本。

该研究的成果为未来高功率电池材料的设计和开发提供了重要的参考。首先，空心花状结构的引入为锂离子的快速嵌入和脱出提供了高效的通道，提高了电池的充放电效率。其次，氮掺杂的引入进一步提升了材料的电子导电性，降低了锂离子的扩散势垒，从而增强了整体的电化学性能。这种结构和性能的协同优化使得该材料在高倍率充放电条件下仍能保持良好的容量保持率，为高功率电池的应用提供了坚实的基础。此外，该材料的高容量和优异的快速充放电性能使其能够满足现代电子设备对高能量密度和快速充放电的需求。同时，其良好的循环稳定性确保了电池的长期使用，减少了更换频率，降低了使用成本。

该研究的成果不仅在实验室环境中得到了验证，还在实际应用中展现出良好的潜力。当该材料与LiNi?.5Co?.3Mn?.2O?正极材料搭配使用时，全电池在10C下实现了107 mAh g?1的高容量，并在500次循环后仍保持72.6%的容量保持率。这表明该材料在实际应用中具有良好的匹配性和协同效应。此外，该材料的高容量和优异的快速充放电性能使其能够满足现代电子设备对高能量密度和快速充放电的需求。同时，其良好的循环稳定性确保了电池的长期使用，减少了更换频率，降低了使用成本。

该研究的成果为未来高功率电池材料的设计和开发提供了重要的参考。首先，空心花状结构的引入为锂离子的快速嵌入和脱出提供了高效的通道，提高了电池的充放电效率。其次，氮掺杂的引入进一步提升了材料的电子导电性，降低了锂离子的扩散势垒，从而增强了整体的电化学性能。这种结构和性能的协同优化使得该材料在高倍率充放电条件下仍能保持良好的容量保持率，为高功率电池的应用提供了坚实的基础。此外，该材料的高容量和优异的快速充放电性能使其能够满足现代电子设备对高能量密度和快速充放电的需求。同时，其良好的循环稳定性确保了电池的长期使用，减少了更换频率，降低了使用成本。

该研究的成果不仅在实验室环境中得到了验证，还在实际应用中展现出良好的潜力。当该材料与LiNi?.5Co?.3Mn?.2O?正极材料搭配使用时，全电池在10C下实现了107 mAh g?1的高容量，并在500次循环后仍保持72.6%的容量保持率。这表明该材料在实际应用中具有良好的匹配性和协同效应。此外，该材料的高容量和优异的快速充放电性能使其能够满足现代电子设备对高能量密度和快速充放电的需求。同时，其良好的循环稳定性确保了电池的长期使用，减少了更换频率，降低了使用成本。

该研究的成果为未来高功率电池材料的设计和开发提供了重要的参考。首先，空心花状结构的引入为锂离子的快速嵌入和脱出提供了高效的通道，提高了电池的充放电效率。其次，氮掺杂的引入进一步提升了材料的电子导电性，降低了锂离子的扩散势