调整所设计硼苯胺复合物的双发射特性，以实现氯化溶剂的选择性识别

《Journal of Luminescence》：Tuning the Dual-Emissive Nature of the Designed Boranil Complexes for Selective Identification of Chlorinated Solvents

光致发光光谱受电电流调控的激子与三重态形成机制研究。在量子限制GaAs/AlGaAs通道中，磁场与电场共同作用下，电子-空穴等离子体发生重构：无电流时重空穴主导的Landau能级跃迁发光，临界电流触发Coulomb拖拽效应，导致轻空穴局域积累，增强电子-空穴耦合形成激子及三重态。

　　

Yu. A. Pusep | M.A.T. Patricio | G.M. Jacobsen | M.D. Teodoro | G.M. Gusev | A.K. Bakarov

圣卡洛斯物理研究所，圣保罗大学，巴西圣卡洛斯369-13560-970

摘要

在量子化磁场中，当电流通过GaAs/AlGaAs通道时，高度激发的电子-空穴等离子体的光学响应发生了根本性的重构。在没有电流的情况下，发射光谱是由导带和价带中的朗道能级之间的跃迁引起的。当电流达到某个临界值时，发射光谱会发生显著变化，此时轻空穴的贡献变得占主导地位。研究表明，电流由于库仑拖曳作用导致轻空穴在局部积聚，从而增强了电子-空穴的耦合，并最终形成了激子和三重态。

引言

在过去二十年中，对流体动力学电子系统的研究受到了广泛关注[1], [2], [3], [4], [5], [6], [7]。迄今为止发表的大多数实验都通过电传输测量展示了流体动力学的电子流动。然而，关于流体动力学状态下的光学响应知之甚少[8], [9]。与此同时，半导体的光学性质提供了重要的额外信息，这些信息在电传输实验中并不总是能够获得。特别是与电子的集体行为相关的数据，这是流体动力学系统的基本特征之一。在所研究的样品的光谱中观察到的最简单的集体光学响应形式是激子特征。半导体中的激子由一个电子和一个通过光学激发在能隙附近产生的空穴组成。激子的产生和复合是光与半导体相互作用的基本机制之一。此外，激子系统还表现出许多不寻常的性质，例如能够在不传输电荷的情况下传输能量。在某些条件下，激子会展现出多种集体性质，例如形成双激子[10], [11]、三重态[12]和激子凝聚[13]。

另一个值得注意的集体现象是库仑拖曳，它指的是载流子之间的传输现象，其中一种载流子的运动由于它们之间的库仑相互作用而影响另一种载流子的运动。在Ge[14]、Si[15]和GaAs/AlGaAs异质结构[16]中观察到了电子-空穴（e-h）拖曳。后来，在GaAs/AlGaAs双层异质系统中也发现了e-h拖曳[17], [18]。在这种情况下，一层中的拖曳是由另一层中的驱动电流引起的，这是由于层与层之间的库仑相互作用介导的动量传递。此外，研究发现库仑拖曳会导致电子和空穴之间的耦合以及激子[19], [20]、双激子[21]和激子凝聚[23]的形成。然而，在这些情况下，激子是通过增加层间电阻这一间接方式被检测到的。关于库仑拖曳效应的详细综述可以在[24]中找到。在流体动力学电子系统中，由于载流子间的散射占主导地位，e-h拖曳效应得到了增强，这一点在介观GaAs/AlGaAs通道中的流体动力学光激发电子-空穴等离子体中得到了验证[9], [25]。

本研究报道了在电流影响下，电子-空穴等离子体中出现的库仑拖曳以及激子和激子复合物的形成。这种现象是在高磁场下，通过光激发在高激发水平产生的电子-空穴等离子体中观察到的。实际上，电流不应该对光致发光（PL）发射产生影响。在金属系统中，由于电流是由费米面附近的电子传导的，而PL主要由导带底部的电子态主导，因此预计电流不会影响PL。因此，传导电子和复合电子在能量上是分离的，不会相互影响。然而，如下所述，在某些条件下，电流可以导致PL光谱发生根本性的变化。

实验部分

实验

本实验使用的样品是一个介观通道，宽度为5微米，长度为100微米，由单个GaAs量子阱（QW）制成，量子阱厚度为14纳米，通过分子束外延技术在（100）取向的GaAs衬底上生长。量子阱势垒以短周期GaAs/AlAs超晶格的形式生长。在短周期超晶格中，量子阱的两侧使用δ-Si层进行掺杂，δ-Si层与量子阱之间由4.5纳米厚的隔层分隔。此外，还测量了电子密度和迁移率。

结果

在没有磁场的情况下，从GaAs通道测得的PL光谱如图3(a)所示。PL发射出现在能隙和费米能级之间的能量范围内。大约1.515 eV处的弱双峰是由于激子与中性施主（DX中心，位于1.5141 eV）以及100纳米宽的缓冲GaAs层中的自由激子X（1.5153 eV）复合引起的[29]。这些峰在30K时由于热诱导的电子态耗尽而消失。

总结

最终，我们得出结论，电流诱导的激子和三重态现象是由两个因素引起的：电流引起的电子加热和库仑拖曳，后者主要导致轻空穴的局部积聚。在PL收集区域，由于注入的空穴浓度较高，库仑拖曳导致轻空穴和重空穴的分选，从而使得该区域的PL发射以轻空穴为主。

作者贡献声明

Yu. A. Pusep： 监督、研究、数据分析、概念化。 M.A.T. Patricio： 研究、数据分析。 G.M. Jacobsen： 研究、数据分析。 M.D. Teodoro： 撰写、审稿与编辑、研究、数据分析。 G.M. Gusev： 撰写、审稿与编辑、项目管理、研究。 A.K. Bakarov： 研究。

利益冲突声明

作者声明他们没有可能影响本文所述工作的竞争性财务利益或个人关系。

致谢

YAP感谢与M. M. Glazov的许多宝贵讨论。同时，也非常感谢巴西机构FAPESP（资助号2021/12470-8, 2022/10340-2）提供的财政支持。