利用射频功率实现铁电AlScN薄膜的极化反转

《Thin Solid Films》：Polarity inversion of ferroelectric AlScN films by radio frequency power

极性反转与应力调控的AlScN薄膜研究：通过调节溅射功率保持Al/Sc靶功率比恒定，发现功率增加导致面内tensile应力增强，电化学测试显示矫顽力不对称性从E+ C > E- C转变为E+ C < E- C，化学蚀刻证实极性反转，结合光致发光与第一性原理计算表明氮空位减少是极性反转的主因，并归因于抗极性域的形成。

　　

赵永松|康瑶|吴旭峰|张斌|周大宇|童毅|王新鹏|文嘉豪|肖静怡

激光、离子和电子束材料改性国家重点实验室（教育部），大连理工大学材料科学与工程学院，中国大连116024

摘要

纤锌矿结构的铝ScN（AlScN）作为一种具有巨大潜力的铁电材料，在先进电子和光电子应用中备受关注。精确控制AlScN薄膜的极性对于其在下一代电子产品中的应用至关重要。在本研究中，我们探讨了在保持Al和Sc靶材功率比固定的情况下，通过改变溅射功率来诱导AlScN薄膜极性转换的现象。研究结果表明，溅射功率的增加会增强薄膜内的面内拉应力。电学表征进一步显示，随着功率的增加，矫顽场的不对称性从E+ C > E- C转变为E+ C < E- C，而化学蚀刻则证实了极性的反转。我们将正负矫顽场的不对称性归因于反极性畴的生成。此外，结合光致发光光谱和第一性原理计算，我们认为这种极性反转是由于氮空位的减少所致。

引言

纤锌矿结构的铝ScN（AlScN）是一种新兴的铁电材料，具有理想的矩形滞后环、超过100 μC/cm2的较大剩余极化强度（P_r），以及随掺Sc含量变化而系统变化的矫顽场（E_c）[1]。由于其优异的铁电性能，AlScN薄膜受到了广泛关注。由于沿c方向的不对称性，这些薄膜表现出N极性或金属（M）极性[2]。调控AlScN薄膜的初始极性对于设计高性能器件非常重要。不同极性的薄膜及其堆叠结构可能导致不同的电子特性，从而最终影响器件的性能[3,4]。例如，具有Al/N极性堆叠结构的BAW谐振器可以在更高频率下工作，使其适用于先进的通信技术[5]。此外，M极性和N极性AlN的并行周期性结构可以提高AlN的二阶非线性光学系数，适用于紫外（UV）发光二极管和光调制器等器件[6,7]。研究表明，由于Sc的掺杂，AlScN薄膜具有较高的压电（d₃₃）和电光（EO）系数[8,9]，因此精确控制AlScN薄膜的极性对于制造先进器件至关重要。

尽管铁电开关技术可以调节AlScN的极性，但这需要额外的极化步骤。相比之下，通过工艺工程实现AlScN的极性控制能够更简单地设计出集成潜力更大的先进器件。最近，Islam等人[10]研究了系统掺氧（O）对Al_0.73Sc0₂₇N铁电薄膜结构和极性的影响。研究发现，随着氧含量的增加，薄膜的极性从N极性转变为M极性。他们推测这是由于掺氧原子取代了N原子，破坏了N极性的生长模式，导致生长方向的变化。有趣的是，Yun等人[11]发现溅射离子能量也会影响AlScN薄膜的极性反转。他们分别使用低能量和高能量溅射制备了M极性和N极性的AlScN薄膜。我们之前在研究不同Sc含量的AlScN薄膜的铁电性质时观察到正负矫顽场（E+ C和E- C）不对称性的异常转变[12]，并发现了极性反转现象，但尚未对其进行深入研究。

基于现有研究[[10], [11], [12], [13], [14]]，发现薄膜中的缺陷对极性反转有显著影响。在本文中，我们保持氮气流量恒定并固定Al/Sc靶材的功率比。同时，通过调整总溅射功率可以改变空位密度，从而研究其对AlScN薄膜微观结构和初始极性的影响。结果表明，随着功率的增加，由于薄膜中氮空位浓度的降低，薄膜的极性从Al极性转变为N极性。

实验部分

实验方法

AlScN薄膜是通过射频（RF）反应磁控溅射技术在低电阻（0.001-0.005 Ω·cm，砷（As）掺杂浓度：4×10²¹ cm^-3）的n⁺型（111）Si衬底上沉积的，溅射了Al和Sc金属靶材。Si衬底浸入HF（5体积%）中以去除自然氧化层。沉积腔内装有直径为3英寸的Al靶材（纯度99.999%）和Sc靶材（纯度99.95%），靶材位于腔体顶部，与衬底相对

AlScN薄膜的优选取向和表面形貌

1列出了不同靶材功率下AlScN薄膜的沉积时间、厚度和沉积速率。随着Al/Sc靶材功率的增加，溅射离子获得的能量增加，从而显著提高了薄膜的沉积速率。此外，通过控制溅射时间，不同溅射参数下获得的AlScN薄膜厚度相对接近，从而最小化了薄膜厚度之间的干扰。

结论

总结来说，通过保持恒定的Al/Sc靶材功率比，我们发现AlScN薄膜中的拉应力随着溅射功率的增加而增加。此外，通过蚀刻使薄膜的极性从M极性反转为N极性，这也导致了矫顽场的不对称性。这种不对称性归因于反极性畴的生成。最后，第一性原理计算结合光学表征表明，极性反转是由于...

作者贡献声明

赵永松：研究、方法论、验证、初稿撰写、审稿与编辑。康瑶：研究、撰写、审稿与编辑。吴旭峰：研究、方法论。张斌：研究、撰写、审稿与编辑。周大宇：资源获取、资金筹措、撰写、审稿与编辑。童毅：资金筹措、撰写、审稿与编辑。 王新鹏：资金筹措、撰写、审稿与编辑。文嘉豪：方法论。

作者贡献声明

赵永松：撰写、审稿与编辑、初稿撰写、软件开发、方法论研究。 康瑶：撰写、审稿与编辑、软件开发、方法论研究。 吴旭峰：资源获取、方法论研究。 张斌：数据可视化、软件开发。 周大宇：撰写、审稿与编辑、监督、方法论研究、资金筹措、形式分析。 童毅：监督、资源获取。 王新鹏：监督、项目管理。 文嘉豪：方法论研究。

利益冲突声明

作者声明他们没有已知的财务利益或个人关系可能影响本文所述的工作。

致谢

作者感谢国家自然科学基金（Grant No. NSFC 52472120）、中央高校基本科研业务费（Grant No. DUT24LAB117）和苏州实验室项目（Grant No. SK-1202-2024-012）的财政支持。