电控范德华层堆叠成像：揭示1T-TaS2非热隐藏相的长程有序开关机制

《Nature Communications》：Imaging of electrically controlled van der Waals layer stacking in 1T-TaS2

本刊推荐：为解决传统忆阻器导电通道局部化、能效低的问题，研究人员开展电控1T-TaS2范德华材料层堆叠的原位成像研究。通过微束X射线衍射(μXRD)与荧光(μXRF)联用技术，首次三维可视化隐藏电荷密度波(e-HCDW)的体相扩展路径，发现其受电荷重排与晶格应变驱动形成长程有序区域。该工作为设计高性能低温闪存器件提供了关键结构洞察。

　　

在量子计算时代，低温控制电子学亟需能效比极高的闪存器件作为支撑。传统忆阻器依赖局部导电细丝的形成，其随机性制约了器件可靠性与缩放潜力。而具有层状结构的范德华材料，如1T-TaS₂，展现出可通过光或电脉冲在绝缘态与金属态之间实现非热开关的特性，为下一代低功耗存储器提供了新路径。然而，电驱动开关的微观机制始终成谜：究竟是表面效应还是体相重构？导电区域是细丝状还是均匀扩展？电场与电流谁主导相变？这些问题悬而未决，阻碍了器件优化。

为揭开谜底，瑞士保罗谢勒研究所团队在《Nature Communications》发表研究，首次采用原位微束X射线三维成像技术，直观捕捉了1T-TaS₂在电脉冲作用下的层堆叠动态演变。研究发现，电诱导隐藏相(e-HCDW)并非局部细丝，而是沿电极边缘向体相延伸的长程有序区域，其空间分布受电流路径与晶格应变协同调控。这一发现突破了传统忆阻器的开关模型，为设计可缩放量子控制器件提供了新范式。

研究团队通过微纳加工制备电极间距约8μm的1T-TaS₂器件，在4He低温恒温器中结合输运测量与同步辐射微束分析技术。核心实验手段包括：①微束X射线荧光(μXRF)定位器件几何结构；②变能量微束X射线衍射(μXRD)扫描重建三维倒易空间；③原位电阻监测相变过程。通过积分特定倒易空间区域强度（如晶格反射(014)、公度电荷密度波(CCDW)及隐藏相(HCDW)衍射峰），实现开关区域的体相成像。

电开关诱导的非热相变

通过对比开关前后衍射信号空间分布，发现未开关态（A态）的CCDW峰均匀分布于整个薄片（图2b），而部分开关态（B态）与完全开关态（C态）中，电极间隙左下角区域CCDW信号显著抑制（图2e,h），同时出现HCDW特征峰（图2f,i）。这表明开关区域集中于电极间隙边缘，而非全域均匀转变。

动量与实空间结构解析

三维倒易空间重构显示（图3），CCDW峰沿倒易空间^l方向拉长，符合层间部分无序特征；而e-HCDW峰位(0.07,1.24,3.68)与光学开关隐藏相(o-HCDW)高度一致（表1），证实两种激励方式均导向同一自由能局域极小值。空间映射进一步揭示开关区域从电极边缘向体相梯度扩展（图3e）。

体相电开关的三维重构

通过HCDW信号占比定量分析开关深度，发现500nm厚薄片中隐藏相延伸至体相深处（图4）。平行于电极间隙的截面显示开关始于最短接地路径边缘；垂直截面则揭示电流非对称切换间隙空间，完全开关态底部仍有约9%未转变层。值得注意的是，电极下方也诱导出显著HCDW序，表明应变传播对开关有重要贡献。

本研究通过非破坏性三维X射线成像，揭示了1T-TaS₂电开关的集体协同机制：电荷注入引发层间堆叠重构，伴随晶格应变长程传播，驱动隐藏相沿电流路径定向扩展。该发现否定了细丝导电模型，强调应变工程在相变控制中的关键作用。研究提出的边缘电极器件构型（如非平行电极对、垂直堆叠电极），为实现多态逻辑运算与低串扰存储单元指明了方向。微束X射线衍射技术更可推广至其他忆阻材料体系，为下一代信息器件的微观设计提供普适性研究范式。