多模态计算机视觉揭示材料微观结构有序演化：从复杂氧化物到辐射损伤机制

《npj Computational Materials》：Revealing the evolution of order in materials microstructures using multi-modal computer vision

本研究针对材料微观结构有序性难以量化描述的问题，开发了基于多模态机器学习（ML）的扫描透射电子显微镜（STEM）数据分析方法。研究人员通过集成高角环形暗场（HAADF）成像和能量色散X射线光谱（EDS）数据，结合社区检测、凝聚聚类和少样本分类三种算法，成功实现对La1-xSrxFeO3（LSFO）薄膜辐照诱导无序区域的精准分割。研究揭示了无序区域存在局部氧富集（相对增加1.4%-7.5%）和阳离子迁移现象，为极端环境下材料性能退化机制提供了新见解。该方法为多模态数据融合在材料科学中的应用建立了新范式。

　　

在能源存储和量子计算等前沿技术领域，高性能材料的开发始终面临着一个核心挑战：如何准确描述和调控决定材料性能的微观结构有序性。传统上，研究人员依赖于对电子显微镜图像和光谱数据的人工分析，这种方法不仅耗时费力、难以规模化，更缺乏揭示微观结构演变中潜在关联的能力。尤其当材料在温度、压力和辐射等极端环境下使用时，其微观结构会发生非线性变化，这些变化往往难以预测和控制。以复杂氧化物为例，这类材料的晶格-自旋耦合效应对其功能至关重要，但即使微量的空位、杂质或扩展缺陷也会显著影响其性能。因此，开发能够客观、可重复地描述材料微观结构演变的计算方法，成为材料科学领域亟待突破的关键问题。

针对这一挑战，由太平洋西北国家实验室Steven R. Spurgeon领导的研究团队在《npj Computational Materials》上发表了一项创新性研究。他们开发了一种多模态机器学习方法，通过整合扫描透射电子显微镜（STEM）的不同数据模态，实现了对复杂氧化物La_1-xSr_xFeO₃（LSFO）薄膜微观结构有序性的自动化描述。该研究特别关注了材料在辐照环境下微观结构的演化规律，为理解极端条件下材料性能退化机制提供了新的视角。

研究团队采用三种不同先验知识需求的机器学习方法：基于图论的社区检测（需设定相似度上限）、凝聚聚类（需预设簇数量）和少样本分类（需少量标注示例）。通过"分块"处理策略，将HAADF图像和EDS光谱数据划分为纳米尺度的分析单元，构建了混合监督学习管道。

关键技术方法包括：1）使用脉冲激光沉积（PLD）和分子束外延（MBE）制备LSFO薄膜样品，并进行金离子辐照至0.1 dpa（每个原子位移数）；2）在300 kV球差校正STEM上采集HAADF图像和EDS光谱；3）利用预训练VGG16模型提取图像特征，结合Cliff-Lorimer方法定量EDS元素分布；4）采用"向量投票"集成策略融合多模态聚类结果。

分类方法比较

研究发现多模态集成方法在识别辐照诱导缺陷方面显著优于单模态分析。对于原始样品，辐照前所有方法都能准确区分STO衬底、LFO层和Cr覆盖层。然而在辐照后，仅使用EDS数据的社区检测和凝聚聚类无法识别LFO中的非晶区域，而多模态集成成功捕捉到三角形无序区域。

对于含有本征缺陷的样品，少样本分类表现出最优性能，能够准确区分LFO层内的缺陷域。辐照后，多模态集成最能有效识别缺陷区域的演变，而单模态分析则出现明显的空间噪声。

物理描述符提取

通过分析聚类区域的快速傅里叶变换（FFT）和局部元素组成，研究揭示了关键物理规律。原始样品辐照后，有序LFO区域保持清晰的衍射斑点，而无序区域显示弥散环状特征，表明非晶化转变。

化学分析显示，无序区域出现系统性成分变化：氧含量相对增加1.4%-7.5%，La减少3.0%-12.1%，Fe减少5.7%-14.3%。这种变化在缺陷样品中更为显著，表明初始缺陷结构会影响辐照诱导的元素重分布。

模型性能评估

调整互信息（AMI）评分表明，辐照后单模态间一致性下降（AMI从0.86降至0.64），凸显多模态集成的必要性。HAADF成像在结构识别中贡献更大，而EDS数据对化学变化更敏感，说明不同模态具有互补性。

研究结论表明，多模态机器学习方法能够有效揭示材料微观结构有序性演变的潜在规律。通过集成HAADF和EDS数据，研究人员不仅实现了对辐照诱导缺陷的精准识别，还发现了局部化学环境与结构无序性之间的耦合关系。这些发现为理解复杂氧化物在极端环境下的退化机制提供了重要线索，建立了材料微观结构描述的新范式。该方法的可扩展性为未来整合电子能量损失谱（EELS）等更丰富的光谱模态奠定了基础，有望在自主实验和高通量材料筛选中发挥重要作用。该研究标志着材料科学分析向多模态、智能化方向迈出了重要一步，为设计耐辐射材料和新一代电子器件提供了新的理论依据和技术支撑。