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通过钴酞菁改性的POM-K8Ta6O19 Z型光阴极,实现二氧化碳(CO2)光耦合电催化转化为一氧化碳(CO)的过程
《Green Chemistry》:Photo-coupled electrocatalytic conversion of CO2 to CO over cobalt phthalocyanine-modified POM-K8Ta6O19 Z-scheme photocathodes
【字体: 大 中 小 】 时间:2025年11月23日 来源:Green Chemistry 9.2
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Z型异质结光催化剂制备及其CO2还原性能研究。通过浸渍法结合低温煅烧在氧空位K8Ta6O19晶体负载钴酞菁(CoPc),构建Z型异质结光阴极。实验表明CoT-7(CoPc:K8Ta6O19=1:7)在模拟光电条件下实现CO2到CO的高效转化,法拉第效率达99.5%,CO产率309 μmol cm?2 h?1,较纯CoPc提升3倍。性能提升源于宽光谱吸收和Z型电子转移机制,有效分离光生电荷并抑制复合。通过XPS、荧光光谱及原位红外光谱揭示了电荷转移和反应路径机制。为设计高效Z型光催化材料提供新策略。
受天然光合作用的启发,构建无机-有机异质结被认为是设计高效光电催化剂以转化二氧化碳(CO?)的有效策略。在本研究中,我们通过将钴酞菁(CoPc)负载到含有氧空位的K?Ta?O??晶体(一种多金属氧酸盐,POM)基底上,并采用浸渍法结合低温煅烧,成功制备了Z型异质结光电催化剂。实验结果表明,在模拟太阳光耦合的电催化条件下,这些催化剂对二氧化碳的还原性能得到了显著提升。当CoPc与K?Ta?O??的质量比为1:7时,其光电催化还原二氧化碳的性能达到最佳,法拉第效率(FE_CO)为99.5%,在-1.0 V(相对于标准氢电极RHE)的电压下,二氧化碳的产率高达约309 μmol cm?2 h?1,这是纯CoPc性能的三倍。这种光电催化剂活性的提升归因于其宽光谱吸收特性以及通过Z型电子转移路径高效分离光生电荷的能力,这促进了电子传输并减少了电荷载流子的复合。此外,我们还利用X射线光电子能谱(XPS)、荧光光谱、电化学测试和原位红外光谱等实验结果进一步阐明了该Z型异质结的光电催化机制。本研究为通过无机-有机耦合设计高效的光电催化剂提供了一种策略。
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