自由体积设计促进全有机聚合物薄膜的高温电容储能性能

《Journal of Materials Chemistry A》：Free volume design promoting high-temperature capacitive energy storage of all-organic polymer films

全有机介电聚合物复合材料通过自由体积设计实现高介电常数（3.90）、低损耗（≤0.005）及优异高温性能（150°C），能量密度达5.24 J/cm3，效率约80%。分子动力学模拟和密度泛函理论证实自由体积增加促进偶极运动，突破传统纳米复合介电材料的界面不匹配和加工限制。

　　

电介质聚合物电容器广泛应用于先进的电力系统中，然而在高温下，它们的放电能量密度和效率受到低介电常数以及能量损失增加的制约，尤其是在超过150°C时。传统的改进策略（如添加纳米填料）虽然可以提高介电常数，但存在界面不匹配和加工性能受限等问题。本文介绍了一种完全由芴聚酯（FPE）和聚醚酰亚胺（PEI）组成的有机电介质混合物，通过提出的“自由体积方法”克服了这些限制。PEI的引入扩大了FPE基质内的链间间距，产生了额外的自由体积，从而促进了偶极子的运动，同时保持了优异的绝缘性能。优化后的50 wt% FPE/PEI混合物在150°C时的介电常数为3.90，损耗正切值≤0.005，并具有出色的高温性能，放电能量密度达到5.24 J cm^?3，效率约为80%。基于分子动力学模拟和密度泛函理论计算的结构分析表明，玻璃态下的增强自由体积有助于提高偶极子的移动性并提升介电常数，从而在高电场下实现更高效的能量存储。这项工作提出了一种无填料、可扩展的策略，用于开发具有优异热稳定性和电性能的高性能聚合物电介质。