调整Ag–Cu气凝胶的配置以用于电催化应用

《Nanoscale》：Tuning the configuration of Ag–Cu aerogels for electrocatalytic applications

Ag-Cu双金属气凝胶通过非经典生长机制形成三维纳米骨架结构，在二氧化碳电还原中展现出94.5%的高CO选择性和14小时长效稳定性，原位表征揭示其高效性能源于高密度孪晶界面的质子-电子分离传递机制。

　　

基于银（Ag）的电催化剂系统因活性位点与碳末端中间体之间的适度相互作用而受到广泛关注，这种相互作用使得在CO₂电还原过程中能够高效地选择性生成高附加值的CO产物。现有的性能提升策略主要集中在调整催化剂的大小、形态、晶面、组成、内部应力等方面，但对催化剂合成过程中界面主导的配置调整的深入研究仍较为缺乏。在这项研究中，我们在室温下合成了具有优异电化学CO₂还原活性的Ag–Cu双金属气凝胶，该气凝胶具有高度纳米多孔和纳米骨架结构。实验结果表明，Cu颗粒的优先成核使得Ag和Cu在气凝胶中均匀分布；同时，反应气体引起的微湍流通过一种以孪晶边界为主导的非经典生长机制促进了独特三维气凝胶骨架的形成。正如预期的那样，基于银的气凝胶展现了出色的CO₂电还原性能。具体而言，在?0.8 V（相对于RHE）的电位下，CO的转化率（FE(CO)）达到了94.5%，并且在电池电位为2.7 V时经过14小时的电催化后，CO的转化率和电流密度均仅有轻微下降，这表明了这种金属气凝胶的高耐久性。原位表征进一步表明，CO₂电还原性能的优异表现归因于高密度孪晶边界上解耦的质子-电子传输路径。本研究提供了实验和理论上的见解，揭示了Ag–Cu金属气凝胶的生长行为和电还原机制，为金属气凝胶的开发及其电催化性能的提升开辟了新的方向。