仿生CsCl:EG/PVA–NaOH共晶凝胶在高性能离子热电材料和可持续低品位热能收集中的应用

《Sustainable Energy & Fuels》：Biomimetic CsCl:EG/PVA–NaOH eutectogels for high-performance ionic thermoelectrics and sustainable low-grade heat harvesting

高效离子热电材料通过仿生策略设计：本研究成功开发出CsCl-EG/PVA-NaOH共晶凝胶，在355K时实现1.65 mV/K的最高Seebeck系数，突破传统PVA-NaOH水凝胶性能。实验证实该材料具有双连续网络结构，离子通过 interconnected percolation pathways迁移，分子动力学模拟预测其热电性能优化潜力，为低品位废热回收提供新方案。

　　

开发高效且灵活的离子热电（i-TE）材料对于将低品位废热转化为可用电能至关重要。在这项研究中，我们提出了一种新的仿生策略，用于设计高性能的共晶凝胶，该凝胶结合了氯化铯-乙二醇深度共晶溶剂（CsCl:EG DES）与聚（乙烯醇）（PVA）-氢氧化钠（NaOH）聚合物基质。所得到的CsCl:EG/PVA–NaOH共晶凝胶表现出出色的热电性能，在355 K时实现了创纪录的1.65 mV K^?1的塞贝克系数，显著超过了之前报道的PVA/NaOH水凝胶，并标志着在CsCl–EG系统中首次成功实现热电效应。通过傅里叶变换红外光谱（FTIR）、扫描电子显微镜（SEM）和能量色散X射线光谱（EDX）进行的全面结构和形态表征证实，形成了一个坚固、发育良好的双连续网络，在该网络中，CsCl:EG组分均匀分布在交联的PVA基质中。这种结构使得材料具有p型热电行为，即Na⁺、Cs⁺、Cl^?和OH^?离子通过相互连接的渗透路径在热梯度驱动下进行定向迁移。补充的分子动力学模拟（GROMACS）进一步验证了实验结果，预测在298–358 K范围内塞贝克系数为2.06 mV K^?1。模拟表明，强氢键网络和多种可移动离子种类的存在促进了高效的热扩散，同时保持了较低的热导率。工程化的离子迁移通道与声子散射界面的协同作用实现了高塞贝克系数和低热导率之间的最佳平衡。这些特性使得CsCl:EG/PVA–NaOH共晶凝胶成为一种有前景的候选材料，可用于制造能够在环境条件下收集低品位废热的柔性、可持续热电设备。