晶格畸变促进了层状双氢氧化物的脱氢反应，从而提高了其电催化氧化活性

《AIChE Journal?AIChE》：Lattice distortion promotes dehydrogenation of layered double hydroxide for enhanced electrocatalytic oxidation activity

镍基层状双氢氧化物电催化剂通过晶格畸变调控实现甲酸氧化反应90%以上法拉第效率和50小时稳定运行，原位电化学光谱和DFT计算揭示了畸变结构促进活性物种（Ni3?O）形成的作用机制。

　　

摘要

基于镍的层状双氢氧化物（LDH）电催化剂已被用于多种小分子电氧化反应的阳极催化剂，但其效率受到脱氢过程不佳的限制。在这项工作中，我们超越了传统的成分调控方法，利用晶格畸变来促进LDH的脱质子化过程。所得到的具有晶格畸变的c-NiCo-LDH电催化剂在甲醇氧化反应中能够实现超过90%的法拉第效率，并且在300 mA cm^?2的电流下稳定运行50小时。一系列原位电化学光谱揭示了LDH在操作条件下的结构变化过程，并建立了畸变与性能之间的关系：晶格的拉伸畸变有助于活性Ni³⁺O物种的形成。理论计算的能量分析进一步支持了LDH畸变单元上脱氢作用的增强，以及优化后的Ni轨道电子态对Ni²⁺O和Ni³⁺O相互转化的加速作用。本研究为利用非传统畸变方法提升LDH的电催化性能奠定了基础，这种方法也可以扩展到其他可再生能源转化领域。

利益冲突声明

作者声明没有利益冲突。

数据可用性声明

图1-5中的数值数据以.zip文件的形式提供在支持信息中。该.zip文件还包括图5中描述的理论计算输入文件。这些文件包含计算模型的CIF文件、理论密度态结果的数值数据，以及我们在密度泛函理论（DFT）计算过程中得到的反应过程中的能量变化数据。支持本研究发现的数据均可在本文的支持信息中找到。