利用涡度协方差方法测量英国一处集约化经营的废弃泥炭地中一氧化二氮（N2O）的通量

《Global Change Biology》：Measuring Fluxes of Nitrous Oxide (N2O) From an Intensively Farmed Wasted Peatland Field in the UK Using the Eddy Covariance Method

农业泥炭地亚硝酸盐氧化物排放与环境阈值关系研究 英国东安格利亚 Fen 地区通过涡度协方差连续监测发现，泥炭地 N?O 排放受土壤温度（>12°C）和体积含水量（>65%）双重阈值调控，当二者同时满足时排放量指数级增长。土豆种植期因灌溉和氮肥（104 kg N/ha）导致年排放峰值达13.8 kg N?O-N/ha·year，显著高于小麦（3.1 kg）和豌豆（3.9 kg）。研究指出泥炭地氮循环特性不同于矿物土壤，常规氮肥分摊方法不适用，需长期连续监测及考虑深层土壤条件。

　　近年来，关于农田中温室气体（GHG）排放的研究不断增多，尤其是对二氧化碳（CO?）和甲烷（CH?）的定量分析。然而，对于农田中强效温室气体——氧化亚氮（N?O）的排放量及其驱动因素，仍然存在较大的不确定性。本研究通过使用涡度协方差法（eddy covariance），在英国东安格利亚沼泽地区的一家商业农场进行为期三年的N?O通量测量，该农场的农田种植了轮作作物，土壤表层有56厘米厚的泥炭层。在41个月的测量期间，该农田的平均（±95%置信区间）月度排放量为0.50 ± 0.17 kg N?O-N/ha，相当于每年约6.0 ± 2.0 kg N?O-N/ha。研究发现，N?O排放受土壤温度和体积含水量（VWC）的双重阈值控制，当这些阈值在土壤表层以下1米的任意深度同时被突破时，N?O排放量会显著增加。夏季较高的水位管理导致N?O年排放量显著上升，估计比水位较低的年份高出约10 kg N?O-N/ha。N?O的高排放主要由环境条件（如湿度和温度）调控，而这些条件又受到作物管理的影响，其中种植马铃薯（与小麦和豆类相比）导致较高的N?O排放，我们将其归因于较高的水位管理、喷灌系统、作物对氮的需求较低以及暴露土壤表面的太阳加热。

英国是世界上在面积上拥有最多泥炭的国家之一，泥炭占据了大约12%的土地面积（Brown等，2024）。虽然大部分泥炭属于高地的泥炭沼泽，但约15%的英国泥炭地属于低地，作为基础性泥炭沼或更酸性的高地泥炭。历史上，低地泥炭地的耕作受到排水困难的限制，土地利用主要局限于夏季放牧。然而，自17世纪以来，随着机械化大范围排水的实施，英国大部分低地泥炭地已被转化为高产农田，支持着集约化的谷物、园艺和草地农业。尽管这种从湿地转变为农田的过程为区域经济和粮食生产做出了重要贡献，但它也改变了生态系统，使其从长期的碳汇转变为显著的碳源，因为泥炭在好氧条件下加速分解（Lloyd等，2023）。

这一变化的另一个后果是广泛的土地沉降，某些地区沉降超过3米。因此，东安格利亚沼泽地区的许多农田如今低于海平面，维持当前农业活动需要大量能源的抽水排水（Dawson等，2010）。这种沉降源于排水后泥炭的氧化和压实，并可能持续数百年。随着泥炭“浪费”过程的进行，泥炭层逐渐变薄，同时密度增加。在排水数百年或原泥炭层较浅的地区，剩余的沉积物往往不再符合英国和威尔士（40厘米）或苏格兰和北爱尔兰（50厘米）的泥炭标准，因为它们通常与矿物土壤混合，这种区域被称为“浪费泥炭”或“边缘土地”。由于较高的密度，浪费泥炭仍可能含有大量有机碳（OC），但如果它们继续受到排水和耕作的影响，这些OC将继续被氧化为CO?，泥炭层也将继续缩小。

除了沉降和农业产出的损失，泥炭浪费还显著增加了英国土地利用部门的温室气体（GHG）排放总量。一项对英格兰和威尔士低地泥炭地的多个通量测量站点数据的评估显示，低地泥炭在谷物和园艺种植下的CO?排放量极高（估计为每公顷每年25吨），使其成为英国农业、林业及其他土地利用（AFOLU）部门中可能最大的排放热点（Evans，2016）。评估还表明，CO?排放量与排水深度呈正相关，并基于有限数据推测某些施肥地块的N?O排放对总GHG排放有显著贡献（Taft等，2017）。N?O的排放是微生物硝化和反硝化过程的副产物，其中铵和硝酸盐在自然氮循环中被转化为惰性氮气（N?）。除了氮肥的施用，泥炭地土壤中的有机质也含有氮，当泥炭浪费发生时，这些氮会被矿化为微生物可利用的化合物（如铵和硝酸盐）。由于缺乏专门针对农田泥炭地的研究，我们对这些土壤中氮循环的最终归宿了解有限。

尽管在英国许多泥炭地建立了长期研究基础设施，但直到最近，缺乏长期或连续的N?O测量。英国低地泥炭地的N?O测量（Evans，2016；Taft等，2017）以及国际上的研究（Regina等，2004；Maljanen等，2004；Drewer等，2010；Juszczak和Augustin，2013；Kandel等，2018；Minkkinen等，2020；Anthony和Silver，2021；Lin等，2022）主要依赖于周期性的手动气室测量。在自然条件下，泥炭地的N?O通量相对较小，这主要归因于生态系统中氮的急性限制，导致缺乏可用氮以支持硝化和反硝化过程，同时水logged条件抑制硝化并促进完全的反硝化（将N?O转化为N?）。然而，与农业土地利用相关的改变，如氮富集、土壤通气和扰动，可能导致高排放（Pihlatie等，2010；Prananto等，2020；Lin等，2022；Schaller等，2022）。在N?O排放量高的土壤中，空间和时间插值的不确定性呈指数级增长（Levy等，2017），而气室测量的通量数据在解释农业泥炭地观察到的极端排放变化方面存在局限（Anthony和Silver，2021）。因此，使用涡度协方差技术来测量泥炭地的N?O排放具有优势，因为它可以实现连续测量并覆盖较大的空间范围（超过100平方米）。

使用涡度协方差法连续测量N?O通量在技术上具有挑战性，需要昂贵的仪器和不间断的主电源（Nemitz等，2018）。到目前为止，英国仅有极少数的N?O涡度协方差测量站点用于长期通量监测，其中只有一项长期研究（报告周期长达4年）在苏格兰的一块矿物土壤农田中进行（Cowan等，2020）。全球范围内，农业泥炭地使用涡度协方差法测量N?O通量的研究也较少，但这些研究结果一致表明，这些土壤可以是N?O的重要来源（例如，Kroon等，2010；Gerin等，2023）。本研究旨在增进对英国农业管理下浪费泥炭地N?O排放的理解。我们的研究希望更好地量化田间尺度的排放量，并识别可能显著改变N?O通量动态的环境或管理因素。

测量工作在英国剑桥郡Stowbridge农场（F.C. Palmer & Sons Ltd.）附近进行，靠近Stretham Old Engine，这是19世纪和20世纪初用于排水的最后一批蒸汽泵之一。该农场采用传统的农业管理方式，种植谷物（如小麦）、蔬菜（如甜菜、马铃薯等）和运动草坪。通量塔位于三个总面积为36公顷的农田中心（图1），这些农田作为一个整体进行管理。该地区的风向主要来自西南方向（典型的英国风向），年平均气温为10.7°C，年总降雨量为708毫米（英国气象局）。通量塔附近的土壤被分类为一种富含有机质的壤土，其0.56米厚的泥炭壤土覆盖在0.12米厚的腐殖质泥炭和0.09米厚的腐殖质粉质壤土之上，这些被识别为埋藏的表土。下层的矿物土壤是壤土漂移覆盖在绿砂之上。农田内有一系列间距为20米的平行排水沟，以促进水分从农田流向周围的沟渠，进而汇入区域排水网络。

N?O通量测量始于2021年4月27日，当时种植了马铃薯。马铃薯在田间直至2021年11月3日收获。在2021年底，水位被降低至排水沟以下。随后立即种植了小麦（Triticum aestivum），并在2022年8月3日收获。在作物轮作期间，农田未进行耕作，自然地被杂草侵占，直到2023年3月26日种植了绿豆（Phaseolus vulgaris），随后在2023年8月23日收获。在第二次短暂的轮作期后，于2023年11月17日再次种植小麦，直至2024年8月8日收获（图2）。在每次作物收获前后，机械翻耕土壤，以促进土壤的混合和通气。

为了提供每半小时的气象数据，我们使用了一系列支持仪器，这些数据由Campbell Scientific CR3000数据记录器（CSI，美国）记录。空气温度和相对湿度由HMP155A（Vaisala，芬兰）测量，而土壤温度和体积含水量（VWC）的九点剖面则由CSI的SoilVUE10土壤剖面仪测量，测量深度分别为0.05、0.1、0.2、0.3、0.4、0.5、0.6、0.75和1米。降水由SBS500（Environmental Measurements Limited，英国）的倾倒桶雨量计记录，安装高度为1米。水位深度由安装在水位以下的CS451压力传感器（CSI）记录。

我们于2021年5月8日搭建了一根测杆，用于通过涡度协方差技术连续测量N?O通量。连续波量子级联激光（QCL）吸收光谱仪（CW-QC-TILDAS-76-CS，Aerodyne Research Inc.，美国）安装在一辆连接到主电源的空调容器内，作为移动拖车的一部分。测杆上安装了一个声学风速仪（Gill Windmaster Pro，英国汉普郡），高度为3米，以每秒20次的频率测量三维风速波动。在风速仪和QCL仪器之间，安装了一根20米长的3/8英寸内径的Dekabon管道作为进气口，以每分钟约14升的流量通过真空泵（Triscroll 600，Agilent Technologies，美国）吸入空气。QCL仪器以每秒10次的频率测量N?O、CO?和水（H?O）的气体浓度。风速仪的数据由CR1000数据记录器（CSI，美国）记录，而QCL的数据则由其内部记录。为了确保记录的数据在整个测量过程中保持同步，并在后期准确合并，我们使用了GPS时钟，将浓度数据与风速数据匹配到最近的十进制秒。

N?O通量通过EddyPro软件（版本7.0.9，Li-COR，美国）在30分钟的时间间隔内计算，基于气体浓度（χ）和垂直风速（ω）之间的协方差。为了校正进气口与QCL仪器之间的延迟，我们每月检查垂直风速分量与CO?协方差的最大值，因为CO?信号通常比N?O信号更强。在通量计算过程中，我们应用了双坐标旋转（垂直和横向）、去除异常值、块平均处理和排除人为干扰的测量数据。系统中的高频和低频共谱衰减通过Moncrieff等（1997）的分析方法进行校正。对密度波动的校正则根据温度和湿度的变化，每半小时进行一次，使用Ibrom等（2007）的方法。Mauder等（2013）的质量控制方案用于去除低质量的通量测量（类别2）。此外，数据也因极端异常值和摩擦速度（u*）低于0.1米/秒而被拒绝。

通过简化的一般加法模型（GAM），我们估计了N?O的累计排放。该模型考虑了不同时间尺度上的时间模式和对环境变量的非线性响应，使用R软件中的mgcv包实现（Wood，2017）。GAM被拟合到通量数据上，仅使用时间变量（年份、月份、日）以及每半小时期间土壤剖面的最大体积含水量（VWC）和对应深度的土壤温度。由于停电导致数据收集中断，我们使用线性插值填补了缺失数据。

研究期间的环境条件变化显著，气象数据和土壤条件在3年中呈现多种偏离正常气候的情况。在大多数研究期间，空气和表层（5厘米）土壤温度紧密耦合，呈现常规的年度波动，冬季平均土壤温度接近5°C，夏季则接近20°C（图3）。然而，在2021年，当马铃薯作物生长期间，空气和土壤温度部分脱耦，因为作物遮蔽了土壤并定期进行喷灌。在这一时期，月平均空气温度在7月达到16.9°C（最高27.3°C），而土壤温度在6月和7月分别达到19.8°C，最高温度为36.6°C（图S2）。相反，在2022年，当小麦作物存在时，生长季的空气和土壤温度较为相似，7月的月平均空气温度为18.6°C，而土壤温度在8月达到18.9°C。在2022年7月的一次热浪期间，该地区空气温度达到前所未有的高值，最高为37.4°C（2022年7月19日），但此时表层土壤温度仅为22.0°C。2023年的条件总体较为凉爽，但观察到的峰值土壤温度比空气温度低约10°C。

测量期间的年降雨量平均值变化较大，2022年记录为467毫米，2023年则达到877毫米（相差87%）。2023年9月至10月，该区域降雨量达到345毫米，相当于2022年全年降雨量的74%（图S1）。由于农田周围的排水网络和农场层面的主动水管理，土壤水分含量的变化主要由降雨和水文管理驱动。在土壤剖面的前40厘米中，可以观察到干湿交替的季节性模式，夏季土壤水分含量较低（<10% VWC），而冬季则相对较高（超过50%）。2022年的生长季土壤水分含量特别低，这是由于当年降雨量极低和长期农业干旱造成的。而2023年冬季的高降雨量导致土壤水分含量显著升高。2021年，排水沟被维持在较高水平，以满足马铃薯作物的灌溉需求。排水水平降低后，土壤深层（>40厘米）的水分含量显著下降，从>60% VWC降至<50%，并且在整个测量期间再也没有达到同样的水分含量（图3）。

N?O通量在时间尺度上呈指数变化，范围从-0.9到10.2 nmol m?2 s?1。在通过质量控制的测量期间，数据覆盖率为48%（图4），但由于停电和仪器故障，仍有多个测量数据缺失。风向主要为西南风，占风向条件的43%（图S3a）。在测量点的通量足迹中，峰值贡献通常在塔位置30至60米的范围内（图S3b）。所有测量通量的中位数为0.31 nmol m?2 s?1，大部分测量通量较低（71%的测量值<0.5 nmol m?2 s?1），偶尔出现显著较高的排放。研究中观察到的几个关键排放事件包括：2021年马铃薯生长季节的持续高排放、2023年豆类生长季节中期的峰值排放以及2023年豆类翻耕后的显著排放峰值（图4）。在任何氮肥施用事件后，没有立即的N?O排放响应（即在约4周内）。尽管氮肥施用通常不会显著影响N?O排放（并且更多时候低于IPCC使用的1%阈值（Cowan等，2020）），但本研究中在四个氮肥施用事件后缺乏明显的排放响应，这与预期相悖。这可能是因为土壤中已有较高的可用氮，且微生物产生N?O的过程主要由环境因素驱动，而非地表活动。这一现象与Evans等（2023）为英国土壤制定的Tier 2排放因子方法一致。

本研究发现，N?O排放主要受到两个环境条件阈值的控制。当土壤温度（约12°C）和体积含水量（约65%）在土壤剖面的任意深度同时超过阈值时，N?O排放量会在进一步温度升高时呈指数增长（图5）。这种双重阈值的出现导致N?O通量从几乎全部低于1 nmol m?2 s?1转变为超过1 nmol m?2 s?1。然而，通量数据遵循对数正态分布，这导致在条件超过阈值时，测量的通量范围呈指数级扩大（如2021年马铃薯种植期间的观测）。通量数据与测量的土壤体积含水量相关，但不直接与水位深度相关（图S5）。2021年的N?O通量在夏季水位较高的情况下显著增加，尽管水位较低的年份在土壤剖面的上部（0至1米）仍保持较高的含水量。虽然不能完全分离土壤水分对N?O通量的影响与其他因素，如施肥率和土壤温度，但本研究确实表明，调整农业泥炭地的水位可以显著影响N?O排放。较高的水位会导致额外的排放，估计比水位较低的年份高出约10 kg N?O-N/ha/年（4 t CO?eq/ha/年，基于100年的全球变暖潜能值）。这一发现似乎与通过提高水位来减少CO?排放的措施存在冲突，但并不总是如此，例如在高氮需求作物或水位足够高以限制CO?和N?O生产的农田中。此外，本研究仅包含一个单一的农田和一年的高水位通量测量，因此在更大范围内推广这些结果可能为时过早。本研究的一个重要成果是，我们能够解释为什么之前的研究报告中泥炭地土壤的排放因子存在很大差异，特别是那些为了农业管理而进行排水的农田。很少有研究能够捕捉到农业土壤中长期的时间空间集成N?O通量，并明确识别土壤剖面中微生物活动的驱动因素。基于本研究的观察，我们建议未来对泥炭地N?O通量的研究应努力监测土壤条件至少达到1米深度，并考虑水位、作物类型和其他管理活动对地表通量的影响。

本研究的结果表明，农业泥炭地的N?O排放具有高度变异性，并且强烈依赖于环境变量。我们观察到，当土壤温度超过12°C并同时与土壤剖面中任何深度的体积含水量超过65%时，N?O通量的变异性会显著增加。水位的变化影响了土壤剖面0.5至1.0米深度的含水量，这对排放产生了重大影响，排放量范围从3到13 kg N?O-N/ha/年不等。我们的研究结果表明，泥炭地的氮动态与矿物土壤有显著差异，传统的将土地类型和施肥活动作为独立因素来划分N?O排放的方法（主要在矿物土壤中开发和使用）并不适用于农业泥炭地。N?O排放对施肥的无即时响应以及其对环境条件的强烈反应表明，任何试图在田间尺度上分类排放因子的努力都需要高时间分辨率和长期的测量，如涡度协方差或自动气室设置。这些因素还表明，以往使用手动气室进行的实验可能会因插值方法的不足而产生非常大的不确定性或系统性偏差（例如，缺乏准确的过程模型来填补N?O通量的空缺）。尽管一项农田研究不足以完全告知农民最佳的N?O缓解实践，但我们强调了了解泥炭地土壤中氮可用性的必要性。我们的数据表明，农业泥炭地的氮肥施用可能超过作物的需求，因为这些土壤不像矿物土壤那样受到氮限制。因此，农民可能需要尝试减少氮肥施用量以降低成本和环境负担。不同作物似乎会导致显著不同的N?O排放。为了更好地理解农业泥炭地N?O通量的高变异性并提高N?O库存估计的准确性，我们建议进一步研究水位控制的影响以及土壤水分在1米深度内的作用，这可能是泥炭地土壤报告排放因子差异的主要原因。我们还建议进一步研究水位变化对泥炭地土壤全温室气体平衡（包括CO?、CH?和N?O）的影响，以便为农民提供准确的关于作物管理对气候影响的建议。

本研究的作者贡献如下：Nicholas Cowan负责数据整理、正式分析、调查、方法、可视化和撰写初稿；Alex Cumming负责数据整理、调查、方法和撰写审阅与编辑；Ross Morrison负责概念化、资金获取、调查、方法、资源、监督、验证、可视化和撰写审阅与编辑；Hannah Clilverd负责调查、撰写初稿和审阅与编辑；Luke Palmer负责概念化、调查、方法、项目管理、资源和撰写审阅与编辑；Chris D. Evans负责概念化、资金获取、调查、项目管理、资源、监督和撰写初稿与审阅与编辑。

本研究得到了英国政府能源、安全和净零部门（DESNZ，原为商务、能源和工业战略部（BEIS））的资金支持。研究还在英国环境、农业和乡村事务部（Defra）的“低地泥炭计划”（SP1218）框架下进行。我们感谢Stowbridge农场（F.C. Palmer & Sons Ltd.）的工作人员，他们允许我们进入田间并提供了大量时间和精力，使得本研究得以顺利进行。

本研究的资金来源为英国政府能源安全和净零部门。研究作者声明不存在利益冲突。研究数据可在Zenodo.org上公开获取，链接为https://doi.org/10.5281/zenodo.17513191。