在CuFe-LDH/NF/过一硫酸盐体系中，磺胺甲噁唑的降解主要由表面结合的硫酸根自由基驱动：丰富的羟基基团和镍泡沫通过协同作用显著提升了降解过程的稳定性及效率

《Journal of Colloid and Interface Science》：Surface-bound sulfate radical-dominated degradation of sulfamethoxazole in the CuFe-LDH/NF/peroxymonosulfate system: The abundant hydroxyl groups and nickel foam synergistically enhancing stable efficiency mechanism

高效降解磺胺甲噁唑的CuFe-LDH/NF-PMS系统构建及其机理研究。通过负载镍泡沫的三维CuFe-LDH结构优化PMS活化效率，实现98.07%的60分钟内高效降解率，且连续运行10次后活性仅下降9.18%，金属浸出率显著降低。DFT分析表明镍泡沫促进电子转移调控LDH电子结构，表面硫酸根自由基主导降解过程，反应路径明确。

　　在现代水处理技术中，有机污染物的去除一直是重要的研究方向。特别是抗生素类物质，由于其广泛使用和难以降解的特性，已经成为水体污染的重要来源之一。磺胺甲恶唑（Sulfamethoxazole, SMX）是一种常见的磺胺类抗生素，广泛用于人类疾病治疗和动物健康管理，因其对大多数革兰氏阴性和阳性细菌具有良好的抗菌效果。然而，由于人体和动物体内对SMX的吸收和代谢不完全，大量的SMX通过动物排泄、尿液和粪便进入水体，并通过地下水渗透和地表径流迁移，进而破坏整个生态系统的平衡。在中国，污水处理厂出水中SMX的浓度范围为8至4000 ng/L，而饮用水源中SMX的检出率高达100%，其中最高浓度甚至达到118.60 ng/L。这些数据表明，SMX的污染问题已经不容忽视。

目前，降解磺胺类抗生素的主要方法包括反渗透、生物降解、吸附、水解等，但这些方法在实际应用中面临诸多挑战。SMX具有较强的亲水性、抗菌性和高稳定性，使得其在水体中难以被有效降解或矿化。因此，研究者们开始关注先进的氧化工艺（Advanced Oxidation Processes, AOPs），这是一种具有环保性、温和反应条件和高效降解能力的新兴水处理技术，能够去除水体中难以降解的有机污染物。AOPs通过产生高活性的自由基（如羟基自由基•OH、硫酸根自由基SO?•–等）来氧化有机物，从而实现其分解。

在AOPs中，过一硫酸盐（Peroxymonosulfate, PMS）作为一种重要的氧化剂，因其独特的不对称结构，比过氧化氢（H?O?）和过硫酸盐（PDS）等具有对称结构的氧化剂更容易被激活。PMS在激活过程中产生的硫酸根自由基（SO?•–）具有较高的氧化电位（2.5至3.1 V），远高于羟基自由基（1.8至2.7 V）。此外，PMS分子中的O?O键在常温下较为稳定，具有较长的半衰期，这使得其在中性和碱性条件下表现出更强的反应活性。相比紫外线、超声波、加热等传统激活方式，利用高效过渡金属氧化物激活PMS已经成为研究热点。研究表明，过渡金属活性位点能够优先与吸附的H?O分子结合，生成≡M?OH，随后PMS发生取代反应，形成≡M?(O)OSO??复合物，最终转化为活性氧物种（ROS）。然而，与具有≡M?OH活性位点的催化剂相比，这种激活路径导致PMS的激活速度较慢。相反，≡M?OH也可以作为路易斯酸位点，能够快速与PMS形成复合物，从而加速其激活过程。

为了克服上述问题，研究者们开始探索具有优异性能的催化剂材料。层状双氢氧化物（Layered Double Hydroxides, LDHs）是一种典型的阴离子粘土材料，由正电荷的层板和负电荷的层间阴离子组成。LDHs材料具有丰富的表面羟基（?OH）、高度分散的活性粒子以及自由移动的电子，这些特性有助于PMS分子键的断裂，从而产生更多的自由基，提高有机污染物的降解效率。在之前的研究中，本研究团队成功构建了一种双金属Cu?Fe?.?Al?.?-LDH催化剂，用于激活PMS，表现出良好的降解SMX污染的潜力。然而，这些系统仍存在一些问题，如金属离子的高溶解浓度、结构容易劣化、催化过程的可重复性差，容易造成二次污染风险。此外，Cu?Fe?.?Al?.?-LDH粉末材料在使用后难以有效回收，限制了其在实际水处理中的应用。

为了解决这些问题，研究人员开始关注新型的催化剂载体材料。镍泡沫（Nickel Foam, NF）是一种新兴的泡沫材料，具有特殊的多孔三维结构，有利于活性位点的均匀分布，同时具备良好的热稳定性。此外，NF还具有成本低、形状灵活、比表面积大、孔隙率高等优点，能够更好地维持粉末材料原有的催化活性。将NF作为载体，能够直接从水环境中分离，避免离心等复杂操作，相较于粉末催化剂更具实际应用价值。因此，本研究采用NF作为载体，通过原位生长方法合成含有丰富?OH基团和高活性金属成分的CuFe-LDH材料，并制备CuFe-LDH/NF片状催化剂，用于启动PMS的激活过程，以分解SMX污染物。

为了进一步优化该催化体系的性能，研究者们对关键参数进行了系统研究，并结合三维响应面分析方法，构建了一个以CuFe-LDH/NF为核心的高效PMS激活水处理系统。这些参数包括催化剂的用量、PMS的浓度、初始pH值等。在优化后的实验条件下，即使用2片16 m2的CuFe-LDH/NF催化剂，PMS浓度为0.5 mM，初始pH为7时，SMX的去除效率在60分钟内达到了98.07%。这一结果表明，CuFe-LDH/NF/PMS体系在降解SMX方面具有较高的效率。此外，CuFe-LDH/NF在连续运行过程中表现出良好的结构稳定性，经过10次循环后，SMX的降解速率仅下降了9.18%，说明该催化剂具有较高的重复使用性。

在实际应用中，催化剂的耐受性也是一个重要的考量因素。因此，本研究对CuFe-LDH/NF/PMS体系对水体中常见无机阴离子和有机物的耐受性进行了评估，重点关注CuFe-LDH/NF的可回收性、结构完整性以及金属离子的溶解情况。研究结果表明，该体系能够有效抵抗水体中常见无机阴离子的干扰，同时对有机物的降解具有良好的适应性。这说明CuFe-LDH/NF不仅具有高效的催化性能，还具备良好的环境适应性，能够在复杂水质条件下稳定运行。

在催化反应过程中，活性物种的形成和转化路径是理解催化机制的关键。通过密度泛函理论（Density Functional Theory, DFT）分析，研究发现引入NF载体能够促进NF与LDH之间的电子转移，从而调节LDH的电子结构，增强其层板中金属离子的稳定性。这一过程不仅提高了催化剂的性能，还有效减少了金属离子的溶解，从而显著降低了由金属溶解带来的生态风险。此外，表面结合的硫酸根物种（SO?•–）在SMX的降解过程中起到了主导作用。研究还阐明了SMX在该体系中的反应机制和降解路径，为后续的工程应用提供了理论支持。

综上所述，本研究开发了一种高效、可重复使用且稳定的CuFe-LDH/NF/PMS催化体系，能够有效去除水体中的SMX污染物。该体系在降解效率、结构稳定性、金属离子耐受性以及环境适应性方面均表现出优异的性能。通过引入NF作为载体，不仅提高了催化剂的性能，还解决了传统催化剂在实际应用中的回收难题。此外，该体系对水体中的常见无机阴离子和有机物具有良好的耐受性，能够在复杂的水质条件下稳定运行。这一研究成果为未来水处理技术的发展提供了新的思路和方法，特别是在处理抗生素类污染物方面，具有重要的应用价值。