在二维装饰型三角Husimi晶格上的混合自旋Ising模型中，磁热效应和动态磁行为的研究

《Journal of Magnetism and Magnetic Materials》：Magnetocaloric effects and dynamic magnetic behavior in a mixed spin Ising model on a two-dimensional decorated triangular Husimi lattice

薄层巨磁阻抗（GMI）结构在 GHz 范围磁传感中的应用研究。对比了 CoNbZr 单层及 CoNbZr/Au、NiFe/Au 多层结构的 GMI 性能，发现 CoNbZr/Au 在 1.8 GHz 时 GMI 比达 300%（敏感性 249%/kA·m?1），显著优于单层 CoNbZr（180%）和 NiFe/Au（280%）。通过磁结构分析和热处理实验，揭示了多层结构中金间层通过降低矫顽力、增强横向磁导率及优化磁各向异性，有效提升 GMI 响应。该研究为 GHz 频段磁传感器设计提供了新思路。

　　薄层巨磁阻抗（GMI）结构是高频率磁感应领域的有前景候选材料，其性能受到电子传输、磁性软性以及铁磁共振（FMR）等因素的共同影响。为了优化这些结构，需要对软磁材料的特性有全面的理解。本研究探讨了溅射的非晶态CoNbZr单层、非晶态CoNbZr/Au多层以及晶态NiFe/Au多层的结构、电、磁及GMI特性。GMI测量揭示了不同的FMR频率：CoNbZr为1.4 GHz，CoNbZr/Au为0.7 GHz，NiFe/Au为0.5 GHz。引入Au夹层可使CoNbZr的FMR频率降低50%，并且其最大GMI比值相比单层薄膜也提升了相似的幅度。在1.8 GHz时，一个尺寸为20 μm × 5000 μm的CoNbZr/Au条带表现出300%的GMI性能，灵敏度为249%/kA m?1，这表明CoNbZr/Au多层结构在GMI响应上优于单层CoNbZr。在相同条件下，单层CoNbZr达到180%（169%/kA m?1），而NiFe/Au达到280%（183%/kA m?1），这证实了CoNbZr/Au多层结构在响应上的优越性。这些性能的提升归因于平面退磁因子和饱和磁化之间的差异，为GHz范围内的共振GMI传感器的设计提供了指导。

GMI效应是软磁材料在外部磁场作用下，其电抗显著变化的现象。这种效应在高频率磁感应领域引起了广泛关注，因为它具有潜在的磁场感应能力。GMI传感器已被应用于多个领域，包括生物磁场的检测，以及工业无损检测中的磁性污染物和材料缺陷的识别。此外，它们也被考虑用于汽车工业中的相关应用。GMI的响应特性主要由所使用的磁性材料决定，这些材料通常具备高磁导率、低矫顽力、可忽略的磁晶各向异性和磁致伸缩。例如，Permalloy（Ni??Fe??）和非晶态CoNbZr因其优越的磁性特性成为标准选择。磁晶各向异性能源于自旋轨道耦合，这种耦合将磁化方向与特定的晶格轴关联起来。在Permalloy中，NiFe晶格的近立方对称性以及特定的80:20组成使其磁晶各向异性最小化。相反，在非晶态材料中，由于缺乏长程原子有序性，抑制了优选方向，从而导致磁晶各向异性几乎可以忽略。

Permalloy的磁性软性在约150纳米到200纳米的厚度下达到最佳状态，超过此厚度后，由于应力或柱状生长，各向异性出现垂直分量，矫顽力增加。而非晶态CoNbZr则在超过1微米的厚度下仍能保持其有利的磁性特征。为了克服NiFe的厚度限制并保持其磁性软性，2004年独立提出了包含薄金属夹层（如Au、Cu、Ti、Ta、Cr）的多层结构。这些夹层抑制了柱状生长，并有助于保持软磁特性，从而扩展了有效的铁磁厚度。此类结构通过非磁性夹层之间的磁静态耦合提高了交流磁导率，从而修改了动态磁响应。

尽管在这些方面取得了进展，但尚未有系统比较NiFe和CoNbZr多层结构的研究。本研究通过调查射频溅射的CoNbZr单层薄膜和基于CoNbZr和NiFe的多层堆叠，填补了这一空白。比较分析包括结构、电和磁特性，以评估其对GMI响应的综合影响。Au被选为夹层材料，因其高化学稳定性和多层制造的可行性。本研究的结果旨在评估CoNbZr多层作为标准NiFe系统竞争替代方案的可行性，并识别未来微型传感器应用中的材料设计策略。

在理论上，GMI响应依赖于材料的磁性特性，包括磁导率、电阻率和退磁场。对于矩形薄膜，退磁因子量化了由于样品几何形状导致的内部磁场减少。这些退磁因子取决于样品尺寸（长度、宽度、厚度）的纵横比，并对有效各向异性场的贡献至关重要。在薄膜极限下，垂直退磁因子接近于1，而平面退磁因子则较小，但决定了有效平面各向异性。Aharoni推导了矩形棱柱的退磁因子的闭式表达式。在本研究中，采用这些理论模型来理解GMI响应的形状及其在图案化铁磁薄膜中的模拟。

在材料和方法部分，研究详细描述了样品的制备、表征以及实验设置。样品首先在SiO?基底上制备成条带，通过激光光刻技术实现不同的宽度和长度。随后，使用溅射技术沉积CoNbZr、Au和NiFe层。Au夹层的厚度被固定为10纳米，以确保电连续性并便于CoNbZr/Au和NiFe/Au系统的直接比较。之后，通过剥离工艺移除光刻胶，形成用于电阻和磁阻抗测量的接触垫。

微结构表征采用透射电子显微镜（TEM）、选区电子衍射（SAED）和能量色散X射线光谱（EDX）进行。TEM图像显示，单层CoNbZr呈现均匀的非晶态结构，而CoNbZr/Au和NiFe/Au多层则显示出交替的非晶态和晶态层。SAED图案确认了CoNbZr层的非晶态和Au层的晶态。EDX分析显示，溅射薄膜中的Co/Nb比值比靶材中的7增加到11，这可能源于Co和Nb溅射产率或沉积速率的差异。这些差异可能与原子质量和半径的不同以及沉积过程中的参数有关，例如腔室压力和靶材与基底的距离。特别地，Nb的溅射产率约为Co的一半，这可能导致了Co在薄膜中的优先沉积。

电性能分析显示，非晶态CoNbZr单层的电阻率为（119±4）微欧姆·厘米，这与文献中报道的Co??Nb??Zr?的值相符。引入Au夹层后，CoNbZr/Au的电阻率显著降低至（71±3）微欧姆·厘米，而NiFe/Au多层的电阻率甚至更低，达到（26±1）微欧姆·厘米。由于Au层厚度低于电子平均自由程（37.7纳米），Au的估计电阻率约为其体电阻率的六倍（2.214微欧姆·厘米）。同样，NiFe的导电率也高于其体值（22微欧姆·厘米）约30%。这些电阻率的变化对GMI性能有直接影响。

磁性能分析则通过测量平面磁滞回线来揭示磁性特性。CoNbZr单层的饱和磁化强度为（1.01±0.05）MA/m，CoNbZr/Au多层为（0.85±0.04）MA/m，而NiFe/Au多层为（0.68±0.03）MA/m。CoNbZr的矫顽力在长度方向上为（0.09±0.01）毫特斯拉，远低于CoNbZr/Au的（5.11±0.01）毫特斯拉和NiFe/Au的（0.36±0.01）毫特斯拉。CoNbZr的最大磁导率约为7000，是CoNbZr/Au的六倍，也是NiFe/Au的1.5倍。而CoNbZr/Au的剩磁与饱和磁化比值（M_r/M_s）为0.80，显著高于CoNbZr的0.17和NiFe/Au的0.41。这些磁性参数的变化对GMI响应具有重要影响。

GMI测量结果显示，CoNbZr/Au多层结构在1.8 GHz时表现出最高的GMI性能，达到300%，其灵敏度为249%/kA m?1。相比之下，单层CoNbZr在相同条件下仅达到180%（169%/kA m?1），而NiFe/Au达到280%（183%/kA m?1）。这种性能的提升主要归因于平面退磁因子和饱和磁化强度的差异。退磁因子是材料结构和几何形状的重要参数，它影响了磁性各向异性。Au夹层的引入降低了CoNbZr的FMR频率，并增强了其GMI比值。这些变化为GHz范围内的共振GMI传感器的设计提供了新的思路。

在实验设置方面，研究使用了高精度的测量设备，包括四探针法测量电阻、矢量网络分析仪（VNA）进行高频率GMI测量，以及磁滞回线测量仪（VSM）评估磁性性能。此外，通过热处理和Joule加热实验进一步研究了温度对磁性行为的影响。这些实验不仅揭示了不同材料结构的GMI响应特性，还展示了退磁场和磁导率之间的关系。在特定频率下，如1.8 GHz，CoNbZr/Au表现出最佳的GMI性能，这与退磁因子和磁导率的优化密切相关。

讨论部分重点分析了磁性各向异性、磁滞回线的结构特征、共振场的变化、热效应以及横向纵横比对GMI性能的影响。CoNbZr/Au多层结构由于其退磁因子和磁导率的调整，表现出独特的磁滞回线形状。而在NiFe/Au多层结构中，由于晶态结构的存在，磁滞回线表现出明显的各向异性。这种各向异性的影响在GMI响应中得到了体现，特别是在共振场的变化上。

此外，研究还探讨了Joule加热对GMI性能的影响。加热过程能够缓解应力，促进磁畴的重新排列，从而增强GMI响应。在CoNbZr单层中，Joule加热导致了磁导率的显著提升，而多层结构则表现出更稳定的性能。这种现象可能与磁畴结构的变化有关，例如在高电流下形成的“马蹄形”磁畴结构，以及磁畴之间的相互作用。

横向纵横比的变化也对GMI响应有显著影响。研究显示，在宽度为10微米至20微米时，GMI比值达到最大。随着宽度的减小，磁畴的排列受到影响，导致GMI比值下降。而长度的增加则有助于降低退磁因子，从而提高磁导率，增强GMI响应。这些结果表明，通过调整横向尺寸，可以优化GMI性能，从而在传感器设计中实现更高的灵敏度和更大的响应范围。

综上所述，本研究揭示了CoNbZr/Au多层结构在GHz范围内的优异磁阻抗性能，其GMI比值显著高于单层CoNbZr和NiFe/Au。这种性能的提升主要归因于Au夹层对磁性各向异性和退磁因子的调控。研究还强调了材料设计中的关键因素，如退磁因子、磁导率、厚度和夹层材料的选择，为未来的GHz磁传感器开发提供了重要的理论依据和实践指导。此外，研究还指出，Joule加热和横向尺寸的调整可以作为提升GMI性能的有效手段。